新颖PW11O139Fe(Ⅲ)(H2O)4-／H2O2类光-芬顿体系光催化降解苯胺.pdf

第29卷 第 1期 应 用 化 学 V01．29Iss．1 20t2年 1月 CHINESEJOURNAL0FAPPLIED CHEMIsTRY Jan．20l2 新颖的PW1lOl39Fe(m)(H2o)4_／H2o2类光． 芬顿体系光催化降解苯胺 华英杰 王崇太 孙振范 刘艳玲 周 昌盛 (海南师范大学化学与化工学院 海 口571158) 摘 要 将Keggin型铁取代杂多阴离子PW。O Fe(II1)(H：O)一[PW。Fe(Il1)(H：O)]构成的类光一芬顿体 系用于水体生物难降解有机污染物苯胺 (ArNH)的降解。研究了在紫外光照射和 H：O：存在下，PW。。Fe(1lI) (H：O)对ArNH 降解的均相光催化作用。考察了ArNH：、H：O：和PW。Fe(Ⅲ)(HO)浓度对光催化降解反应 速率的影响。实验结果表明，0．1mmoL／LPw1lFe(Ⅲ)(H2O)+0．2mmol／LH202+0．1mmol／LArNH2的中性 溶液在300W汞灯照射下反应60min，ArNH 的降解率达 100％，总有机碳 (TOC)去除约52％。同时讨论 了 PW。。Fe(Ⅲ)(H：O)光催化 H：O产生羟：基自由基的分子机制，并比较了酸性和中性条件下苯胺的光催化降解 效果。 ． 关键词 铁取代杂多阴离子 ，均相光催化，苯胺降解 ，过氧化氢 中图分类号：0643．3 文献标识码：A 文章编号：1000-0518(2012)Ol-0063-06 DOI：10．3724／SP．J．1095．2012．00053 苯胺(ArNH：)俗称阿尼林油，是染料工业的重要原料，广泛应用于制药、人造树脂、橡胶硫化促进剂 以及彩色铅笔的生产。环境中所含的苯胺类化合物主要来 自制药工业和染料工业的废水；含有硝基苯 的矿山酸性废水，在有锌粉和铜盐存在下也可还原为苯胺；有色金属选矿厂的废水中有时也含有少量苯 胺类化合物。苯胺是一种剧毒化学品，：具有致癌性…，普通的化学法难以将其氧化降解，同时其生物可 降解性差，对生化反应具有抑制和毒害作用，因此治理较为困难，属于我国确定的58种优先控制有毒化 学品之一，美国环保局也将其列入 129种优先控制污染物的黑名单 引。随着纺织、印染、炸药和制革等 工业的迅猛发展，含此类物质的废水排放量也越来越大，因此，如何高效低耗地去除水体中的苯胺是水 污染控制领域的一个研究课题。 传统的电一芬顿和光-芬顿法在降解去除水体中包括苯胺在内的众多有机污染物方面具有很好的效 果_]引，然而这2种方法均存在着工作pH值低和催化剂Fe¨或Fe 分离麻烦的缺点，因而限制了它们 在实际水处理中的应用。为了克服上述缺点，本文使用PW。0，re(III)(H04-[PW 。Fe(IU)(H0)]即 Keggin型铁取代杂多阴离子作为光催化剂，构成新颖的类光一芬顿体系，并用于苯胺的光催化降解。通 过测定苯胺光催化降解的动力学曲线、总有机碳 (TOC)去除率，考察苯胺浓度、H0浓度、催化剂浓度 和溶液pH值对降解速率的影响，评估该新颖体系对苯胺的降解效果，探索和揭示PW Fe(H：O)光催化 过程的微观机制，为PW Fe(HO)的实际应用奠定基础。选择Pw Fe(Ⅲ)(H：O)作为光催化剂主要基 于三方面的原因：1)PW。。Fe(III)(H2O)在200和259am处有2个较强的紫外吸收带，在400和460nm 处也有2个可见吸收带 ，即在紫外光区和可见光区均具有光吸收活性；2)PW Fe(11I)(HO)在 pH 值为2—8的水溶液中能稳定存在，且能抵抗强氧化环境的作用 ¨ ；3)PW Fe(HO)很容易用D301R 树脂吸附¨，有利于催化剂的分离及制备固体负载型催化剂。 2011-02-08收稿，2011-03-30修回 国家自然科学~ 、海南省重点科技项 目(080305，090803)、海南省 自然科学基金(509009)和吉林省科技发展计划项 目 资助项 目 通讯联系人：王崇太 ，教授；Tel：089