CaO-ZrO2催化剂合成甲酸甲酯性能的影响-学兔兔 www.xuetutu.com.pdfVIP

学兔兔 石 油 化 工 · 572 · PETR0CHEMICALTECHNOLOGY 2015年第44卷第5期 制备参数对CaO—ZrO2结构及CuO／CaO—ZrO2 催化剂合成 甲酸 甲酯性能的影响 赵海军 ，林明桂 ，房克功 ，李文斌 ，孙予罕 (1．中国科学院 山西煤炭化学研究所，山西 太原030001；2．中国科学院大学，北京 100049； 3．中国科学院上海高等研究院，上海 201203) [摘要]采用溶胶一凝胶法制备介~LCaO—ZrO固体碱 ，考察了制备参数对CaO—ZrO固体碱结构的影响，用TEM和CO一TPD方 法表征了固体碱的结构和碱性。采用浸渍法在CaO—ZrO固体碱上引入活性组分CuO，制备CuO／CaO—ZrO：双功能催化剂。该 催化剂用于合成气在浆态床反应器中合成甲酸甲酯 (MF)的反应时，CaO—ZrO 固体碱的制备参数对CuOC／aO—ZrO催化剂合成 MF的性能有重要影响。CaO—ZrO固体碱的最佳制备条件为：溶液pH=6．4，n(P123)：”(Zr)=0．02，晶化温度6O℃，晶化 时间24h，后处理介质为0．5molL／的NaOH溶液。以最佳条件下制备的CaO—ZrO固体碱为载体制备的CuOC／aO—ZrO：~化剂， 在l7O℃、5．0MPa、n(H，)：n(co)=2．0下进行合成MF的反应，MF的时空产率和选择性分别可达89．4g／(L ·h)和27．4％。 [关键词]氧化钙一氧化锆固体碱；双功能催化剂；合成气；一氧化碳加氢；甲酸甲酯 [文章编号]1000—8144(2015)05—0572—09 [中图分类号]TQ426．82 [文献标志码]A InfluencesofPreparationConditionsonStructureofCaO-Zr02andCatalytic PerformancesofCuO／CaO-ZrO2forSynthesisofMethylFormate ZhaoHaijun一，LinMinggui，FangKegong，LiWenbin，SunYuhan (1．InstituteofCoalChemistry，ChineseAcademyofSciences，TaiyuanShanxi030001，China； 2．UniversityofChineseAcademyofSciences，Beijing100049，China； 3．ShanghaiAdvancedResearchInstitute，ChineseAcademyofSciences，Shanghai201203，China) [Abstract]MesoporousCaO—ZrO2solidbaseswerepreparedbysol—gelmethodandwere characterizedbymeansofTEM andCO2-TPD．Theinfluencesofpreparationconditionsonthe structureofCa0一Zr0，solidbaseswereinvestigated．AnddifunctionalCuO／Ca0一ZrO，catalystswere preparedbyimpregnation．Theircatalyticperformancesforthesynthesisofmethylformate(MF) bythehydrogenationofCO werestudiedinabatch slurryreactor．Itwasfoundthatthepr