CeO_2催化剂水煤气变换活性和热稳定性的影响.pdfVIP

学兔兔 第2期 苑慧敏等：沉淀温度对CuO／CeOz催化剂水煤气变换活性和热稳定性的影响 45 沉淀温度对CuO／CeO2催化剂水煤气变换活性 和热稳定性的影响 苑慧敏，张永军，张忠涛，王凤荣，张志翔 (中国石油大庆化工研究中心，黑龙江 大庆 163714) 摘要：采用活性评价研究了沉淀温度对CuO／CeO：水煤气变换催化剂的活性及热稳定的影响。结果表明：沉淀温度80~C和 95℃合成的CuO／CeO：催化剂水煤气变换活性较好；沉淀温度8O℃合成的CuO／CeO 催化剂耐热后活性较好，且相对失活率最 低。 关键词：水煤气变换；CuO／CeO2催化剂；沉淀温度；活性；热稳定性 中图分类号：TQ426；0643．3 文献标识码：A 文章编号：1001—9219(2016)02-45—02 水煤气变换反应在化工和石化炼油等领域应 体积比1．0，原料气体积组成CO 10％、CO l2％、H 用广泛．目前通常采用的催化剂有铁铬系高温变换 6O％、N2 18％。 催化剂、铜锌铝系低温变换催化剂和钴钼系宽温变 催化剂耐热处理温度450t2，耐热时间10h。 换催化剂。铁铬系催化剂应用最早．活性温区在 2 结果与讨论 3oo～500％。钴钼系催化剂20世纪6O年代中后期 开发应用，主要是为满足以重油、渣油、煤或高含硫 不同沉淀温度合成的CuO／CeO 催化剂的水煤 汽油为原料制取合成氨原料气的需要。铜系催化剂 气变换活性见图1，可以看出随着沉淀温度的提高， 的研究开发相对较晚，最初为CuO／ZnO／Cr20，含铬 CO转化率逐步上升，其中80~C沉淀的样品测试温 催化剂，逐渐发展为无铬的CuO／ZnO／Al203体系H-21。 区内表现出最好的水煤气变换活性，在300％时CO 本工作研究了沉淀温度对CuO／CeO 水煤气变 转化率可达94．2％，进一步提高沉淀温度至95℃， 换催化剂活性和热稳定性的影响。 它的催化活性和80℃合成的样品基本一致。 1 实验部分 1．1 实验试剂 硝酸铜，天津大茂试剂厂；硝酸铈，上海国药集 团；氢氧化钾，浙江三鹰化学试剂有限公司。均为分 析纯。 1．2 催化剂制备 将C．(NOz) 和Ce(N03) 溶液，按计量比例混合 均匀。在剧烈搅拌下与KOH溶液进行共沉淀反应， 反应结束晶化后。将沉淀物离心、洗涤、干燥、焙烧 Tempemture／C 得到CuO／CeO：水煤气变换催化剂 (简称CuO／CeO2 图1 沉淀温度对GuO，ceO2催化剂水煤气变换反应活性 催化剂)。 的影响 1．3 催化剂评价 试验条件：反应温度300~C．空速4ooOh。。，汽气 图2是催化剂初活性与耐热后活性的对比数据 以及相对失活率，从图中可以看出，不同温度下沉 淀的催化剂活性依次为8O℃95cIC50℃20℃，催化 收稿日期：2015-04-22；作者简介：苑慧敏(1981-)，女，硕士，高 级工程师，电话电邮 yhm459@petrochina．COlr1． 剂耐热后活性大小依次为8O℃95℃50℃20cc，并 cn。 且催化剂在3