CeO2-Al2O3催化剂甲烷部分氧化催化性能的影响.pdfVIP

第41卷 第 6期 燃 料 化 学 学 报 V01．41No．6 2013年6月 JournalofFuel~ChemistryandTechnology Jun．2013 文章编号：0253—2409(2013)064)722-07 制备方法对Ni／CeO2一A1203催化剂甲烷部分氧化催化性能的影响 余长林 ，胡久彪 ，杨 凯 ，周晓春 (1．江西理工大学冶金与化学工程学院，江西 赣州 341000； 2．福州大学 福建省光催化重点实验室一省部共建国家重点实验室培育基地 ，福建 福州 350002) 摘 要：采用浸渍-沉淀法、水热合成法、共沉淀法和柠檬酸络合法制备了Ni／CeO2-A1：O，催化剂，考察了制备方法对该催化 剂的物理结构和甲烷部分氧化 (POM)催化性能的影响。利用N 物理吸附、X射线粉末衍射 (XRD)、H：-程序升温还原 (H- ZPR)、NH一程序升温脱附(NH，一11PD)、热重(TO)分析等手段对反应前后催化剂的物理化学性质进行了表征。实验结果表 明，浸渍一沉淀法制备催化剂的活性和产物H：和CO的选择性最低。而柠檬酸络合法制备 的Ni／CeO一A1：O，表现出最大的 CH4转化率和最高的CO、H2选择性。BET和XRD表征结果表明，柠檬酸络合法制备的Ni／CeO一A1：O，的比表面积最大，且 CeO：晶粒粒径小、分散均匀；H2-TPR测试表明，该催化剂负载的Ni物种和Ni与A1：O，相互作用产生的尖晶石NiA1：O 都较 容易被还原成金属Nl，产生更多的活性中心；NH-TPD和TG分析表明，该催化剂具有较多酸性位点和表面积炭，但相比较于 它的高反应活性，积炭速率较低、稳定性较高。 关键词：甲烷 ；部分氧化；镍 ；制备方法；尖晶石 中图分类号：0643 文献标识码 ：A Effectsofpreparationmethodsonhtecatalytic performanceofNi／CeO2．A12O3catalystinmehtna epartialoxidation YU Chang—lin ，HU Jiu-biao ，YANG Kai，ZHOU Xiao-chun (1．SchoolofMetallurgyandChemicalEngineering，JiangxiUniversityofScienceand Technology，Ganzhou 341000，China； 2．FujianProvincialKeyLaboratoryofPhotocatalysis．StateKeyLaboratoryBreedingBase， FuzhouUniversiyt，Fuzhou 350002，China) Abstract：A seriesofNi／，Ceo，一Al，03catalystswerepreparedbythemehtodsofimpregnation—precipitation． hydrothermalsynthesis，co．precipitationandcitricacidcomplexation．Theeffectsofpreparationmehtodon the physicalstructuresandcatalyticperformanceofhteresultantcatalystsinpartialoxidationofmethnae (POM ) wereinvestigated．Thefreshna dspentcatalystswerechraacterizedbyN。physical adsorption．X—raydiffraction (XRD)，temperature—programmedreductionbyhydrogen(H2-TPR)，temperatureprogrammeddesorptionof ammonia(NI-I~一1 )andthermogravimetry(TG)na