SAPO-11催化剂的制备、表征及其低温NH3-SCR活性.pdfVIP

物理化学学~E(WuliHuaxueXuebao) 1236 ActaP ．一Chim．Sin．2016，32(5)，1236—1246 May [Article] doi：10．3866P／KU．WHXB201602251 www．whxb．pku．edu．cn MnO】c，SAPO．11催化剂的制备、表征及其低温NH3-SCR活性 刘小青 李时卉 ’ 孙梦婷 ’ 喻成龙’ 黄碧纯 ， f华‘南理工大学环境与能源学院，广州 510006； p 华南理工大学工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室，广州510006) 摘要 ：分别采用浸渍法、柠檬酸络合法 以及沉淀法在SAPO-11分子筛上负载MnO，制备了一系列MnOJ r SAPO．11催化剂。考察了催化剂的低温NH。选择性催化还原(SCR)(NHs-SCR)NO的性能。结果表明，沉淀 法制备的负载量为2O％(W)的MnO#SAPO．11催化剂表现出最优异的低温NH。-SCR性能及N选择性。通过X f 射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、能量散射谱(EDS)、原子吸收光谱(AAS)、N吸附-脱附、X射线光电子能 谱 (XPS)、H程序升温还原(H．TPR)、NH。程序升温脱附(NH。-TPD)以及NO／O程序升温脱附一质谱(NO／O- P TPD．MS)等多种表征手段对催化剂的结构及表面性质进行分析。表征结果显示，采用不同方法制备催化剂 时，其表面MnO 的存在形式和晶相结构不 同。沉淀法制备的催化剂表面存在无定型态MnO 以及Mn0z晶 型，具有较大的介孔及外表面积、更多比例的Mn和化学吸附氧，同时表面存在对反应有利的中强酸以及强 e 酸。因此，催化剂在低温SCR反应阶段能够生成重要中间产物NO ，从而表现出最佳低温活性。同时，三 l 种制备方法均能使Mn0相对均匀分散在SAPO．11表面。SAPO．11对催化剂表面MnO物种的形成具有一定 的影响，从而影响催化剂的酸性，拓宽了MnO的活性温度窗口，提高了催化剂的N选择性。 o 关键词：选择性催化还原；氮氧化物；SAPO．11分子筛；沉淀法；锰氧化物 i 中图分类号：0643 g Preparation，CharacterizationandLow-TemperatureNH3·SCRActivityof MnOx／SAPO一11Catalysts s LIUXiao-Qing’ LIShi—Hui’ SUNMeng—Ting’ YUCheng—Long HUANGBi—Chun’， rCollegeofEnvironmentandEnergy,SouthChinaUniversityofTechnoloyg,Guangzhou51000~ R．China； P 2KeyLaboratoryoftheMinistryofEducationforPo