Pu在Gd2Zr2O7基质中的模拟固化：（Gd1-xCex）2Zr2O7＋x的热物理性能研究.pdfVIP

物理化学学~E(WuliHuaxueXuebao、 1810 ActaP ．一Chim．Sin．2015，31(9)，18l0L_1814 September [Article】 doi：10．3866／PKU．WHXB2O1507203 WWW．whxb．pku．edu．cn Pu在Gd2Zr207基质中的模拟固化：(Gd1Cex)2Zr207+x的 热物理性能研究 夏祥来 z 李林艳z· 郭 放 ’ 苏 伟s 刘 艳s 陈晓谋。 潘社奇。 (辽宁大学化学院，沈阳110036；清华大学核能与新能源技术研究院，北京 100084； 中国工程物理研究院 四川绵阳621900) 摘要： 采用高温 固相反应，以NaF作助熔剂，在 1000 。C的温度下合成 了锕系元素Pu的模拟固化体 (Gd1Ce)2zr207 (0 x≤0-7)．研究了模拟固化体的物相、热膨胀系数(TEC)、热导率(TC)随温度及组成的 变化规律．粉末X射线衍射(XRD)~U试结果表明：GdZr20基质本身呈弱有序烧绿石结构，而用Ce取代Gd 的 模拟固化体都呈缺陷萤石结构．(Gd Ce)2Zr207的Ce(3c，)X射线光电子能谱(XPS)有六个峰，结合能分别位 于 881．7，888．1，897．8，900．4，907．1，916．1eV处，与CeO2的XPS图谱非常相似，说明Ce为四价．随着温度的 升高，所有样品的热膨胀系数总体上呈增大趋势．在室温至750。C附近，大部分样品的热导率随温度的升高而 降低，之后热导率又呈小幅上升．在相同温度下，固化体(Gd1_xCex)2Zr2O7+(0sxs0．7)的热膨胀系数及热导率 随组成变化呈相同趋势：在0sx 0．1范围内随x的增大而增大，随后在x=0．1-0．7时逐渐减小． 关键词：核废料固化： 烧绿石结构： 萤石结构： 热膨胀系数： 热导率 中图分类号：0642 SimulationoftheImmobilizationofPuintheGd2Zr207Matrixby InvestigatingtheThermophysicalPropertiesof(Gd1_xCex)2Zr207+x XlAXiang-Lai’一 LILin—Yanl GUO Fang’ SUWei。 LIUYan。 CHENXiao—Mou。 PANShe—Qi。 (CollegeofChemistry，LiaoningUniversity,ShenyangI1003~P．R．China； 2InstituteofNuclearandNewEnergyTechnoloyg,TsinghuaUniversity,Beoing100084,PR．China； 3ChinaAcademyofEngineeringPhysics．Mianyang62190SichuanProvince,P．R．China Abstract： Polycrystallinesamplesof(Gd1-xCex)2Zr207+(0≤x O．7)weresynthesizedbysolid-state reactionusingNaFasafluxat1000 。C tosimulatePu—immobilization intheGd2Zr207matrix．Phase transformationandvariationofthethermaIexpansioncoefficients(TECs)andthermalconductivities(TCs) ofthesampleswithtemperatur