Pt%2fTiO2光催化甲烷重整水气制氢.pdfVIP

物理化学学~(WuliHuaxueXuebao) 450 ActaP ．-Chim．Sin．2012，28(2)，450-456 February [Article】 doi：10．3866／PKU．WHXB20I112141 www．whxb．pku．edu．cn Pt，TiO2光催化甲烷重整水气制氢 李曹龙 陈 威 ’ 袁 坚 ’ 上官文峰 (上海交通大学燃烧与环境技术中心，上海200240 中国药科大学基础部无机化学教研室，南京21l169) 摘要：在室温下以太阳能替代传统的高温高压热反应条件，在固定床装置中实现连续动态光催化甲烷重整水 气(PSRM)~J氢反应：CH+2HO(g)--~4H：+CO．产物的主成分是H和CO，同时检测到微量或痕量的CHe、 CH和CO．重点考察了以光沉积法负载Pl的TiO(p．PtT／iO)为光催化剂，该反应体系在不同CHH／O进料摩 尔比、进料的总流速、光照波长、催化剂用量以及贵金属的负载方式等的实验条件对氢气产率的影响．最优化的 反应条件为：CH／HO进料摩尔比为4：进料总流速为0．5mL-min：光沉积负载要优于浸渍法：相同的负载方 式Pd和NiO为比较优异的助催化剂：最佳催化剂用量为2Omg·cm～．最后循环实验结果表明，p-Pt／TiOz及反 应体系都具有比较高的稳定性． 关键词： 光催化重整：氢气： 甲烷：水气：TiO 中图分类号： 0643 HydrogenEvolutionbyPhotOCataIyticSteam Reformingof MethaneoverPt／Ti02 LICao—Long’， CHENWei’ YUANJian’ SHANGGUANWen·Feng’l (ResearchCenterforCombustionandEnvironmentTechnology,ShanghaiJiao 馏 University,Shanghai200240, R．China ：DepartmentofInorganicChemistryofBasicCourses，ChinaPharmaceuticalUniversiyt,Naming211169,PR．China) Abstract： PhotocatalyticreactionofCH4gaswithH2OvaporoverPt／TiO2ataroundroomtemperature(ca 323K1wasexaminedinaflow reactor．H2andCO2werethemainproducts，andonlytraceamountsof C2H6，C2H4，andCOwereobsewed．Afferaninductionperiod，themolarratioofH2toCO2intheoutletgas becamecloseto1．7．Thus。themainreactionissuggestedtobe：CH4+2H2O(g)~4H2+CO2。whichcanbe referredtoasphotocatalyticsteam reforminaofmethane (PSRM)．Thereactionwouldbepromotedby photoexcited electrons and holes，which were generated by band gap ph0t0exc_lat10n ofthe TiO2 photocatalyst．Inaddition，theeffectsofreactionparameters，suchasmolarratioofCH4toH2O，totaIflow rate，noble—metalcocatalysts，wavelengthofirradiat