还原方式及还原温度对甲烷部分氧化镍催化剂结构及反应性能的影响.pdf

维普资讯 第36卷 第2期 燃 料 化 学 学 报 VO1．36NO．2 2008年4月 JournalofFuelChemistryandTechnology Apr．2008 文章编号：0253-2409(2008)02-192-05 还原方式及还原温度对 甲烷部分氧化镍催化剂结构和反应性能的影响 宫立倩 ，陈吉祥 ，李 正 ，张继炎 ，刘 季 (1．中国石油吉林石化公司研究院，吉林 吉林 132021；2．天津大学化工学院催化科学与工程系，天津 300072) 摘 要：采用H2-TPR、TEM及活性评价等手段，考察了还原方式 (等温和程序升温还原)及还原温度对不同温度 (550℃和 950oC)焙烧制备的镍基催化剂结构和甲烷部分氧化反应性能的影响。结果表明，与程序升温还原方式相比，等温还原的催化 剂中镍物种的还原度较低、Ni晶粒度较小。还原方式对550oC焙烧制备的催化剂 (POM-1)的甲烷部分氧化反应性能影响不 明显，但等温还原的催化剂反应过程 中床层温度较低。随着等温还原温度 的提高，POM-1催化剂的镍还原度有所降低，而 950oC焙烧制备的催化剂 (POM-5)还原度略有增加，且具有较小的镍晶粒。随着等温还原温度的提高 ，POM-1催化剂反应性 能无明显差异，但床层热点温度提高；POM-5催化剂反应性能随还原温度的提高而提高 ，且床层温度呈现降低趋势。通过分 析发现，催化剂床层温度与催化剂镍晶粒大小密切相关，较小的镍晶粒利于床层热点温度的降低 ，这与较大镍晶粒利于甲烷 完全氧化反应有关。 关键词：Ni基催化剂；还原方法 ；甲烷；部分氧化；合成气 中图分类号 ：TQ032．41 文献标识码：A Effectofreduction methodandtemperatureon structur ena dperformna ceof nickel-based catalystsforpartialoxidation ofmehtna e GONG Li—qian一，CHEN Ji．xiang ，LIZheng ，ZHANG Ji—yan ，LIU Ji (1．ResearchInstituteofJilinPetrochemicalCompany，Ltd．，Petrochina，Jilin 132021，China；2．DepartmentofCatalysis ScienceandTechnology，SchoolofChemicalEngineeringand Technology，TianjinUniversity，Tianjin 300072，China) Abstract：Influenceofreductionmethod(temperature—programmedreduction(TPR)andisohtermalreduction) na dreductiontemperatureonhtestrucutrena dperformanceofnickel—basedcatalystsformehtnaepartialoxidation wasinvestigatedbymena sofH，．TPR ．TEM nad catalytictests．Twocatalystswerefirstprepared atdifferent calcinationtemperatures(POM一1．calcinedat550oC；POM-5，calcinedat950oC)．ForPOM一1catalyst，hte isohtermalreductionledtolowerreductiondegreena dsmallernickelcrystallitescompraedwiht TPR．However． htecatalystswim differentreduction mehtods had little difference in hte catalytic activity．W iht