中国大气细颗粒物的污染特征.ppt

在过去的十年间，北京市PM2.5中硝酸盐对硫酸盐的比值迅速增加。2000年，二者的比值仅为0.27；到2010年，二者的比值高达1.06。 排放清单的结果也说明，北京市NOx排放量对SO2排放量的比值在过去的10年间一直在增加。 * 汇报的主要内容分6部分，首先汇报群体形成。 WSOC和估算的SOA表现出很强的相关性，说明WSOC来源的二次性（上面的两张图）。 WSOC的吸光能力随波长的减小而迅速增加，表现出棕色碳的特征（左下图）。而且北京地区WSOC的吸光效率约是美国东南部观测结果的两倍，即北京地区WSOC的吸光能力更强（右下图）；这一区别可能和中、美SOA生成机制的差别有关。 * 汇报的主要内容分6部分，首先汇报群体形成。 * * * EC和硫酸盐的比值被认为和气溶胶的吸光能力成正比。中国的北京、上海、广州等城市的EC/硫酸盐比值（0.2~0.5）和美国城市差别并不大（0.1~0.9）；不过印度城市的EC/硫酸盐比值明显偏高，甚至能够高达3左右。 * * PM2.5 speciation across China Atmos. Chem. Phys., 2011, 11, 5207-5219 有机物是中国PM2.5中的重要化学物种； SNA是中国东部地区PM2.5中最主要的化学物种； 土壤尘的高含量是中国PM2.5的一个特征，在受沙尘影响的地区和季节尤甚。 Atmos. Chem. Phys., 2011, 11, 5207-5219 北京PM2.5 化学组成的季节/年际变化 SNA与EC在北京PM2.5中的份额在持续增加； 其消光效率最高，因而对能见度降低的贡献相应在增加。 过去10年间，北京PM2.5中硝酸盐与硫酸盐的浓度比迅速增加。NOx与SO2的排放量比值、降水中二者的比值也表现出一致的规律。 AE, ACP, under review 北京PM2.5中SO42-/NO3-变化特征 SNA vs. NH3 Atmos. Chem. Phys. 2009: 5131-5153，2010: 2615-2630； Sci.Total Environ. 2006：264-275 PM2.5含水量 贫NH4+ 富NH4+ 高酸度 低酸度 高酸度 低酸度 Chemosphere 2005; Wang et al., 2003, Atmos. Environ. SOA/OA：冬季高达~40%；冬季天然源排放和温湿度等因素均不利于SOA生成，北方冬季如此高比例的SOA说明人为源排放的前体物已形成相当大的反应驱动力 人为源 天然源 OC/EC秋季 OC/EC冬季 北京PM2.5中的SOA VOC（人为） + VOC （天然）+ OH ---Orgainic PM SOA 北京PM2.5中的WSOC WSOC与估算的SOA表现出较强的相关性，说明WSOC的来源以二次为主。 WSOC的吸收光谱呈现棕色碳的特征。 Atmos. Environ., 2011, 2060-2066. Atmos. Chem. Phys., 2011, 11479-11510. 北京WSOC的吸收效率 (0.7~1.8 m2/g) 远高于美国的观测结果 (0.3~0.7 m2/g)。 全球不同地区的观测都发现大气颗粒物中二次有机组分远高于一次有机组分 Zhang et al, GRL, 2007 二次有机颗粒物 vs. 一次有机颗粒物 有机气溶胶的模拟值和观测值还有数量级的差别 烟雾箱模拟 Volkamer et al, 2006, GRL Robinson et al, 2007, Science 环境观测 SOA的估算方法都还存在局限性，不同方法的估算结果尚有较大差距 （1）OC/EC比值法 结果受OC、EC测定方法的影响大， 难以确定一次排放源OC/EC特征比值 （2）WSOC法 难以扣除生物质燃烧对WSOC的贡献 （3）CMB源解析模型 结果受源谱选取的影响大 （4）AMS法 OOA实际上仅代表含氧的有机颗粒物， 并不完全等同于SOA Docherty et al., 2008, EST SOA形成机制的研究刚刚起步 SOA 颗粒物和气溶胶 统计范围：ACP、JGR、EST、AE、GRL 作者 研究对象 刊物 Odum 等 人为源SOA生成机制 Science，1997 Lewis 等 SOA前体物识别 Nature，2000 Jang 等 酸度对SOA形成的促进作用 Science，2002 Claeys 等 天然源SOA生成机制 Science，2004 Kalberer 等 SOA化学组份（polymers）识别 Science，2004 Meskhidze和Ne