封闭单壁碳纳米锥吸附氢性能的模拟计算研究 - 云南大学学报.PDF

云南大学学报（自然科学版），２０１６，３８（３）：４１２～４１７ ＤＯＩ：１０．７５４０／ｊ．ｙｎｕ Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ｙｕｎｎａｎ Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ 封闭单壁碳纳米锥吸附氢性能的模拟计算研究∗ 祝菲霞，向文丽，颜　 茜，孙　 坤 （楚雄师范学院材料制备及力学行为研究所，云南 楚雄　 ６７５０００） － － 摘要：为了研究封闭单壁碳纳米锥（ＳＷＣＮＣ）吸附氢性能，采用雷纳德 琼斯势 （Ｌ Ｊ）１２：６势能模型和巨 正则蒙特卡罗方法（ＧＣＭＣ），模拟了５种锥度封闭ＳＷＣＮＣ的吸氢过程．在室温高压情况下，顶角分别为１１２．９°、 ８３．６°、６０．０°、３８．９°、１９．２°，对应高度为０．４８、０．６５、０．６２、０．９６、１．２８ｎｍ 的封闭ＳＷＣＮＣ，内部与氢的结合能对应分 别为０．１８７、０．１６５、０．１６６、０．１４８、０．１０３ｅＶ时，得到最大氢吸附量质量分数分别为５．６２％、６．４７％、７．５６％、６．８７％、 ６．６５％．结果表明封闭ＳＷＣＮＣ的氢吸附量与结构有较大关系，优于在同等条件下的碳纳米管、富勒烯，在吸附 存储方面有一定应用价值． － 关键词：封闭单壁碳纳米锥；氢吸附；雷纳德 琼斯势；巨正则蒙特卡罗 － － － 中图分类号：Ｏ６４７　 　 文献标志码：Ａ　 　 文章编号：０２５８ ７９７１（２０１６）０３ ０４１２ ０６ ［１１］ － 　 　 通过化学反应或物理吸附将氢气储存于固态 响．Ｓｕａｒｅｚ Ｍａｒｔｉｎｅｚ 等 研究了富勒烯和ＳＷＣＮＣ 材料中，被认为是最有发展前景的一种氢气储存方 之间的相互作用理论，认为两者最低结合能位置是 ［１］ 式 ，而具有质量小、比表面积大等优势的固态碳 在距离锥壁２．９ ｎｍ 的位置，该范围内的结合能为 纳米吸附材料成为了研究的热点．其中单壁碳纳米 ０．５～０．９ｅＶ，且结合能的增加与锥体顶端五边形的 ［２］ ［１２］ － － 锥（ｓｉｎｇｌｅ ｗａｌｌ ｃａｒｂｏｎ ｎａｎｏ ｃｏｎｅ，ＳＷＣＮＣ） 具有 数目增加有关．Ｍａｊｉｄｉ 等 用分子动力学研究了 封闭锥形帽的一端，管长５～３０ｎｍ，随管长增加，其 ＳＷＣＮＣ所吸附气体的饱和率，发现饱和率与饱和 开口处孔径会增大，底部大孔使吸附物质容易进入 压及温度有关．饱和条件下每个碳原子在锥外部和 锥内部到达顶端吸附位置产生稳定吸附．研究表明 内部分别吸附０．１７和０．３９个Ｎｅ原子．同等条件下 ［１３］ 小分子很容易渗透进锥管内以及锥与锥之间的缝 单壁的吸附率较多壁高．此外，Ｂｅｋｙａｒｏｖａ等 发