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氮掺杂TiO2纳米棒和石墨烯的纳米复合材料作为对氧还原反应的有效催化剂
姓名:余培锴
专业:应用化学
学号:1511302064
文献信息
文献名称:Nanocomposite of N-Doped TiO2 Nanorods and Graphene as an Effective Electrocatalyst for the Oxygen Reduction Reaction
作者:Wenjing Yuan, Juchuan Li, Likun Wang, Ping Chen, Anjian Xie,and Yuhua Shen
出版日期:2014年11月18日
来源:ACS
摘 要
研究氧还原反应的有效催化剂是燃料电池的一个重要问题,成功合成了氮掺杂TiO2纳米棒/石墨烯(N-TiO2/NG)纳米复合材料,其中包括N掺杂二氧化钛(TiO2)(直径为40~60 nm和长度90~300 nm)和自组装的氮掺杂石墨烯网状结构。
我们发现,纳米复合材料具有很好的氧还原反应(ORR)的电催化性能,也显示了比商业性的20%铂/碳催化剂长期的耐用性和甲醇的耐受性。这种新的纳米复合材料可能在其他领域也有潜在的应用,这与能源储存、气体传感器、光催化等有关。
前景介绍
氧还原反应(ORR)是一个重要的问题燃料电池。到目前为止,最好的ORR催化剂仍然是Pt基材料。然而,Pt的稀缺性导致成本高,限制了大规模生产和商业化。
最近,二氧化钛(TiO2)已被广泛地被研究作为光催化剂来进行环保的能量转换。然而,作为ORR催化剂,二氧化钛很少被研究,因为低电导率显著抑制它们作为ORR的实际应用催化剂。因此,采取一些二氧化钛的掺杂一些杂原子的策略。例如,研究氮掺杂二氧化钛(TiO2)是一种有趣的方法。由于氮气的丰富度,分别是最具吸引力的一个催化剂和适当的批量生产。
前景介绍
根据最近的报道,掺氮(N)的碳材料提高电子流动性的能力,创造有利于催化剂相互作用的条件,从而大大促进了催化剂的活性和稳定性。其中,石墨烯,由sp2杂化的碳原子,因为其高导电性和力学性能,是非常适合于电催化剂。
氮掺杂的石墨烯(NG)在燃料电池的催化剂方面已经成为最热门的话题之一,氮掺杂的石墨烯(NG)已表现出良好的的催化能力及ORR的燃料分子良好的忍耐性。然而相比Pt基催化剂,这些掺杂的材料仍然显示较低的催化能力。为了进一步提高ORR催化剂的性能,注意力都集中于金属的设计上氧化物/NG或金属硫属化合物/NG纳米复合材料的独特架构来提高ORR活性。
实验部分
通过以下步骤制备TiO2溶胶:5.2 ml异丙醇钛(TI)溶于乙醇(32ml)来制得钛溶液。再将1.1ml乙醇胺缓慢加入钛溶液中,并通过磁性搅拌24小时的制得二氧化钛(TiO2)溶胶。通过改良的Hummer法制备氧化石墨烯,配置成2.56mg·ml-1氧化石墨烯(GO)水溶液用于前期准备工作。
通过以下步骤制备N-TiO2/NG纳米复合材料:在室温下,先将1.5ml的NH3·H2O和20ml的氧化石墨烯(GO)在烧杯中混合,再加入0.4mlTiO2溶液加入到该混合物中。搅拌了2小时,混合物水热处理(180℃)12个小时。高压反应釜冷却下来后,该复合材料放进管式炉,在NH3气氛下800℃退火2小时。
实验部分
表 征
从图看出,N-TiO2/NG纳米复合材料含有许多纳米棒和石墨烯片。可以观察到的纳米棒均匀地存在于整个NG中而没有明显的聚集,其尺寸大小为直径40~60nm,长度90~300nm。
扫描电镜图像(a),N-TiO2/NG-0.4干投射电镜图像(b)
表 征
相应的元素映射图像SEM,显示元素O,N和Ti在样品的分布情况(图b−f)
表 征
如图f所示,钛(Ti)信号和氧(O)的主要信号彼此重叠。换句话说,二氧化钛是分散在纳米复合材料中。非常重要的是,部分氮(N)信号也与钛(Ti)信号和氧(O)的主要信号彼此重叠。因此,我们认为,二氧化钛分散在氮元素掺杂纳米复合材料。当然,在石墨烯中也观察到的部分氮(N)信号,这意味着在纳米复合材料中的石墨烯也掺杂的氮(N)元素。
表 征
图a显示了对NG和N-TiO2/NG-0.4的X射线粉末衍射(XRD)分析。N-TiO2/NG-0.4的衍射峰值出现在25.3°,37.7°,48°,55.1°,和62.7°,对应于TiO2的晶面(101)、(004)、(200)、(211),和(204)。NG和N-TiO2/NG-0.4的主峰出现在约26.4°,可以与石墨烯的衍射峰相匹配。
表 征
N-TiO2/NG-0.4的碳 1s的XPS谱在分别在284.7,285.9,286.
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