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Fe取代型六铝酸盐的制备及其甲烷燃烧催化性能 蒋政8，许秀艳3，侯红霞b郝郑平”，胡春3，邓林。 (|中国科学院生态环境研究中心，北京100085。北京科技大学，北京100083；‘北京林业大学，北京100083) 摘要：采用共沉淀法制备铁取代型六铝酸盐耐高温燃烧催化剂，在一定范围内，随铁取代量增加，甲 ratio) 烷燃烧催化活性提高，稀土掺杂对活性有一定影响，但是对Fe单取代Al体系，在Ba：La=l：1(molar 时甲烷起燃活性基本相同，高温活性提高较大。反应气体的组成对催化剂的活性有显著影响，提高o： 分压可以增加催化剂的转化率。XRD的表征结果表明，焙烧温度对催化剂的晶相影响较大，当前的研 究中，经1000℃焙烧，催化剂开始出现少量六铝酸盐相，1100(2焙烧5h后，六铝酸盐相成为主要晶相， 但依然存在痕量的碳酸盐物种和钙钛矿结构，SEM结果证实在该温度下已经形成六铝酸盐片状结构。 1引言 21世纪，天然气将成为世界第一大能源…。作为未来替代煤和石油的重要化工原料，目前天然气 的研究主要涉及甲烷催化燃烧，氧化偶联、催化重整，部分氧化制合成气等高温催化反应¨“，而高温 反应条件下，尤其是催化燃烧的苛刻条件下，催化剂的活性组分与载体的相互作用及活性组分的烧结、 挥发失活，成为制约天然气工业应用的瓶颈p】。 过渡态氧化铝是目前最常用的催化剂载体材料，然而，在高于1200C的条件下过渡态氧化铝不可 逆的转化为o．AI：03，表面积的急剧减少，且在高温下和活性元素相互作用，导致材料催化活性降低， 极大限制了过渡态氧化铝的高温应用【”。添加稀土、碱金属、或者碱土金属等离子半径较大的金属离 子后生成的六铝酸盐类催化材料，因其优良的抗烧结和抗热冲击性能得到广泛的研究。六铝酸盐型无 机材料具有B．A1203或磁铅石结构，在1200(2～1500C下结构稳定，且保持较高的比表面积，其较宽范 围的离子替代及独特的层状结构，使之可作为富有前景的高温催化材料和催化剂载体材料”1。 目前，甲烷高温燃烧研究较多的是Mn取代型六铝酸盐，PA州zzu·DuEt，etal等报道了so}-geI法 制各的1Fe+lMn共取代的六铝酸盐和3Mn取代的六铝酸盐催化荆的燃烧活性接近【7J。本文采用共沉淀 法向结构中引入Fe离子，并考察了铁含量与活性间的关系，并向结构中引入La，考察La掺杂对催化剂 的催化活性的影响。 2实验部分 2．1催化剂的制备 控靠6在7．5—8．0，将所得棕色浆液继续剧烈搅拌2h，静置3h．抽滤洗涤多次以除去N03～，所得滤饼 序列号。La掺杂样品标记为B，L，Fl，x，Y，z表示掺杂量。 2．2甲烷催化燃烧活性评价 活性评价在内径10mm的固定床石英微型反应器中进行，催化剂用量Iml(20,,-40目)，催化剂两端装填 rcees．ac．cn ‘通讯联系人：郝郑平，研究员。zyiughao@xa,ail 050)资助课题 本课题为国家863项目(2001hA324 76 4％0：，95％N：(平衡气)，过量氧气为防止在低于化学计量比的情况下发生甲烷重整反应和催化剂积碳， 该温度下cH4的转化率和选择性。 ofreaction for combustion canlycic Fi91．Scheme equipment 2．3．催化剂的表征 a射线 SEM表征：日本HITACHI公司的S-3500N上进行表征。 3结果与讨论 3．1六铝酸盐材料的晶相特征 … ∞ ∞ * ¨ ¨ ∞ 55 ∞ * 70 20 XRD ofFe-subhexaaluminatescalcinedondifferent Fi92 p