熔石英中过氧缺陷及中性氧空位缺陷的几何结构 - RedIsAllcom.PDF

物理 学报 ActaPhys．Sin．Vo1．65，No．2(2016) 027801 熔石英中过氧缺陷及中性氧空位缺陷的几何结构、 电子结构和吸收光谱的准粒子计算 苏锐 ) 张红 ) 姜胜利2) 陈军2)十 韩伟3) 1)(四川大学物理科学与技术学院，成都 610064) 2)(北京应用物理与计算数学研究所，北京 100088) 3)(激光聚变研究中心，绵阳 621900) (2015年3月25日收到；2015年10月26日收到修改稿) 本文使用密度泛函理论研究了熔石英中peroxylinkage(POL)缺陷和中性氧空位 (NOV)缺陷的几何结 构，电子结构以及光学性质．采用 自洽的准粒子GW 计算结合求解Bathe-Salpeter方程的多体理论，研究了 缺陷引起的电子结构和光学吸收谱的变化．首先研究了无缺陷非晶结构的电子结构与吸收谱，得到的结果与 实验值非常接近．对POL的计算表明，其在基态下的局部结构与过氧化氢分子类似．采用多体理论计算得到 的吸收谱表 明其最低吸收峰位于6．3ev处．这一结果不支持实验认为的位于3．8eV处的吸收峰是由POL缺 陷导致的说法．对于NOV缺陷，计算表 明其基态的Si—Si键长为2．51A而三重态下的值则为3．56A．相应的 GW+BSE计算表明中性氧空位缺陷导致了位于7．4eV处的吸收峰，与实验测量结果一致． 关键词：熔石英，光学性质，过氧键连接，中性氧空位 PACS：78．20．Bh，71．55．Jv，71．15．Qe，71．15．Mb DOI：10．7498／aps．65．027801 活性的缺陷在损伤表面上存在着大量的聚集 [6]．因 此对熔石英中光学活性缺陷的研究对于找出可能 1 引 言 的吸收源头是极有实际意义的． 在过去的数十年间，光学材料中的光学活性 实验上，Nishikawa等 [11]发现过氧键连接缺 缺陷得到了极大的重视 [，引．在相关的研究中，光 陷(peroxyoxygenlinkage，POL)和中性氧空位缺 学吸收谱 [1--4】，荧光光谱 5【，6]以及 电子顺磁共振 陷可 以共存于熔石英中．产生POL缺陷的主要 谱 [0，7]为研究者提供 了关于缺陷的结构性质、电 方式为一个中性氧空位缺陷(--~Si--Si)俘获一 子结构的重要信息．随着深紫外高透射率光纤的 个氧气 (02)分子 [12]．Nishikawa和Sakurai等认为 发展需要，熔石英中光学活性缺陷的理论和实验 POL缺陷是导致熔石英中位于3．8eV处的吸收峰 研究在过去的数十年中持续吸引了研究者的注意 的主要原因[5_11]．Sakurai等还认为这一缺陷同时 力 1【，，71．最近随着激光核聚变 fInertialConfined 导致 了1．5eV处的PL峰 [5】．产生NOV缺陷的主要 Fusion，ICF)装置的建造，熔石英成为制备其终端 过程为一个桥位的氧原子被移出Si—O网络．Ka— 光学元件的至关重要材料．熔石英材料的激光损伤 jihara等认为这是在beta相cristobalite和熔石英 fLID)成为严重制约着ICF装置的实际运行关键因 中形成NOV缺陷的一种主要方式 [2】_NOV缺陷的 素 [618 01．同时实验上也发现具有光学吸收 (opti— 特点是其净电子 自旋为0，因此无法通过电子顺磁 calabsorption，OA)和荧光 (photoluminance，PL) 共振fEPR)方法来表征其存在性和数量 [2]．因此 }国家自然科学基金 (批准号1