固体碳在流化床反应器内甲烷裂解制氢过程中活性的研究.pdfVIP

摘要 本文在流化床中对活性炭、炭黑和碳纳米管等固体碳在甲烷裂解反应中的催 化活性进行了研究。用傅立叶变换红外光谱、滴定分析和X．射线衍射研究了浓硝 酸以及负载微量金属的表面改性过程对固体碳表面性质和体相结构的影响。结果 表明：经浓HN03处理以后，固体碳体相结构没有发生明显变化，AC和CB表面 生成了大量含氧基团，在高温反应条件下，含氧基团分解会生成甲烷裂解反应需 要的活性位，提高了反应的初活性，在CNT上则没有这种作用。 采用等体积浸渍法把Ni、Co和Pd-Ni负载到AC表面不能有效提高AC在甲 烷裂解反应中的活性，相比较而言，用离子交换法负载同样量的Ni或Co则可 以提高AC的初活性。采用等体积浸渍法把Ni、Co及Pd-Ni和Pd．Co负载到 CB表面上时可以有效提高CB在甲烷裂解过程中的初活性，Ni负载到CNT表 面时则不能提高CNT的初活性。 SEM观察发现AC和CB上甲烷反应生成的固体碳表面形态差距很大，产物碳 在空气中的程序升温失重过程表明生成的碳不同于AC和CB，可能是一种无定型 石墨碳。AC上进行甲烷裂解反应生成的固体碳对水溶液qbpb2+和Ca2+吸附量明显 高于未处理过的AC。 关键词： 甲烷裂解，清洁氢，固体碳，表面改性，表面含氧基团，缺陷位 ABSTRACT Activated carbon carbon(AC)，carbonblack(CB)and to methane to COx-free and employedcatalyze decompositionproduce hydrogen solidcarboninafluidized-bedreactor．Fouriertransformation infrared(Frm)， chemical tO used the quantitativetitration,anddiffraction(Ⅺm)were x-ray study of in influencethetreatment concentratednitric the processes acid(HN03)and On ofalittleamountofmetal thesurface andthebulk supporting panicles properties textureof andCNTto their inthereaction．Theresults AC，CB activity improve showedthattherewasnomarked forthebu墩textureof andCNTin change AC，CB thetreatment a numberof as processes．Andlarge oxygen-containinggroups，such be