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4 固体の光学现象と电子构造 - 佐藤胜昭
応用物理学会結晶工学分科会結晶工学スクールテキスト第6版(2002年)
結晶の格子と電子状態
農工大工 佐藤勝昭1.はじめに
結晶の評価には、光学顕微鏡やSEM、STMなど姿?形?組織を実空間で直接見る方法と、X線回折、電子線回折など逆格子空間を通じて見る方法のほか、反射スペクトル、光電子スペクトルなどの光学的手法を通じて電子構造を“間接的に”観察する方法とがある。光学的手法においては結晶の格子を反映した光学遷移が関わっており、電子状態とくにバンド構造の理解が不可欠である。また、遷移元素が結晶中におかれると、結晶格子位置に局在した遷移元素の多電子状態特有の光スペクトルを示し、点群の対称性を反映する。
バンド構造については前節「化学結合とバンド図」にすでに解説したので、ここでは、バンド図を光学スペクトルとどのように関係づけるかという観点に立って述べる。
2.バンドダイヤグラムの見方
バンドダイヤグラムの見方を復習する。図1に半導体の王様Siと、金属磁性体の代表選手Feのバンドダイヤグラムを掲げる。このようなバンド図をご覧になって、途方に暮れたご経験をお持ちの方も少なくないであろう。しかし、ある程度の約束事を理解すれば、バンドダイヤグラムを読みとるのはそれほどむずかしいことではないのである。
2.1 縦軸と横軸
約束事の第一として、図の縦軸は電子のエネルギー、縦軸は電子の波数ベクトルkである。縦軸の尺度は、図1(b)のようにRy(リドベリ)で書かれていることが多い。1Ry=13.6 eVである。最近は、図1(a)のようにeV単位で書いてあることも多い。
原点のとり方は、まちまちであるが、フェルミ準位を原点にする場合が多い。
次に、なぜkベクトルを横軸にとるのであろうか。結晶中の電子を波として扱ったとき、その波の状態を指定するのが波数である。波数kはk=2(((で表され、単位長さの中に波が何周期入っているかを与える量である。別の見方をするとkは電子波の空間周波数である。
2.2 Γ、Xなどの記号は何?
図中横軸のところに(、X、Lなどと記されているが、ここではkベクトルが図2に示すブリルアンゾーン(BZ)の境界面上の対称点の座標をもつことを示す。BZというのは、VII「回折結晶学」の講義にでてくる「逆格子空間」の単位格子である。電子を波長の逆数の次元をもつ波数(空間周波数)kで指定するので、電子の舞台となる結晶の方も逆格子空間で表しておかねばならないのである。
Siは実空間でみたとき面心立方(fcc)格子であるが、逆格子空間でみると、VII「演習II」で学んだように体心立方(bcc)格子となる。BZは逆格子ベクトルの垂直2等分面で囲まれた領域なので、図2(a)のようにtruncated octahedron(角を落とした八面体)となる。(点は逆格子空間の原点(0,0,0)である。X点は逆格子点と原点を結ぶ直線の中点である。これに対して(、(などは対称点ではなく、軸に付けられた記号で、(の線上のkは向きが100方向で長さはである。(の線上のkは向きが111方向で、長さがである。一方、bcc格子の逆格子はfccとなり、そのBZは図2(b)に示すように正12面体となる。
2.3 屏風のようにつながっているのはなぜ?
バンドダイヤグラムでは(-X方向、(-L方向、X-K方向などの分散(エネルギーがkとともに変化する様子)が屏風のようにつなぎあわせて描かれているが、これは、便宜上のものである。よく学生から「なぜ図1(a)の(点のところでバンドが非対称になっているのですか」などの質問をうけるが、これは「異なる方位に対する分散を屏風として、貼り合わせてある」という約束ごとを誤解しているのである。k空間の各方位につき別々に図を描けば、それぞれ左右対称になっている。
2.4 半導体と金属
点線はフェルミ準位である。図1(a)に示すように、Siではフェルミ準位を横切るE-k分散曲線は1本もない。点線の下のバンドは電子が詰まっている(価電子帯)。点線の上のバンドは空である(伝導帯)。価電子帯と伝導帯の間にははっきりしたすきま(バンドギャップ)が存在する。したがって、Siは絶対零度で絶縁体である。
これに対し、Feでは点線(フェルミ準位)を横切る分散曲線が見られる。1つの分散曲線が部分的に電子で占有されるので金属となる。Feは強磁性体なので、スピンの向きが磁化の向きと平行である多数スピン電子のバンド(図1(b)の実線)と、反平行である少数スピン電子のバンド(図1(b)の点線)とでは分散曲線が異なる。この結果、フェルミ準位以下にある多数スピンの電子密度n(と少数スピンの電子密度n(の差(nが生じ、その差に相当するM=(n (Bの磁化が生じる。これが、金属
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