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2017-07-24 发布于上海
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热化学硫碘循环硫化氢分解反应体系的热力学研究 thermodynamics study on reactions of sulfur iodine themochemical cycle for h2s-splitting.pdf

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热化学硫碘循环硫化氢分解反应体系的热力学研究 thermodynamics study on reactions of sulfur iodine themochemical cycle for h2s-splitting

第34卷第7期太阳能学报 V01．34．No．7 2013年7月 AC7rAENERGIAESOLARISSINICA July，2013 文章编号：0254-0096(2013)07-1131-05 热化学硫碘循环硫化氢分解反应体系的热力学研究王琚炜，张彦威，王智化，周俊虎，岑可法 (浙江大学能源清洁利用国家重点实验室，杭州310027) 摘要：对热化学硫碘循环硫化氢分解系统的主要反应进行热力学模拟研究。结果表明，压力1atm时硫化氢与硫酸反应的产物临界温度为409K，此时s与SO：产物比为化学计量数之比；压力下降产物I临界温度相应降低。硫行；1arm压力条件下，温度高于383K时Bunsen反应无氢碘酸和硫酸生成。关键词：热化学硫碘循环；硫化氢分解；氢气；硫磺；热力学中图分类号：Tl(91 文献标识码：A 热化学循环水分解制氢的探索始于19世纪60 O 引言年代，期间提出过数百种不同的循环方法，而硫碘循硫化氢(H：S)是石油炼制、天然气加工、合成氨环(SI或IS循环)是目前最有前景和研究最多的一工业、污水处理厂和造纸厂等行业生产过程中产生个循环旧J。美国、日本、欧洲和韩国对SI循环进行的副产品之一。它不仅会引起设备和管路腐蚀以及了大量试验研究H“J，浙江大学能源清洁利用国家催化剂中毒，而且会严重威胁人身安全¨．2J。目前重点实验室∞’L8|、清华大学核能与新能源技术研究院一1近年来在SI制氢方面进行了基础和试验研究。我国对H：S废气的处理多采用Claus工艺，即含 Hui等¨¨挖。探讨了硫化氢与硫酸溶液反应的 H：S的酸性气体在炉内高温条件下被部分氧化为水 Wang 和硫磺。工业用氢气由轻烃、煤、天然气及甲醇等通条件和机理，为热化学SI循环硫化氢分解系统的研过蒸气重整或电解水生产。从资源的综合利用方面究打下基础。图1所示为上述两个系统的主要 J。反应。分析，Claus工艺处理H：s废气是对氢资源的浪费u 7一…一蕊渐簿ii循环汞芬裤葡氢系藐……一、 “2～4 ”。2”12”1。j”2。17 _厂、 S02+12+2H20293～393K-2HI+H2S04(2) 2HI 、 573～773K-12+H2(3)， H2s+H2S04 (4) 323—423K-S+S02+2H20 、热化学SI循环硫化氢分解联产氢气硫磺系统，图1 热化学sI循环水／硫化氢分解系统示意图 Schematic ofthesulfuriodinethermochemicalfor Fig．1 representation cycleH20-splitting／H2S-splitting 图1中，反应(1)一(3)表示热化学SI循环水温度范围内SO：、I：和H：0气液围三相反应自发进分解制氢系统的主要反应，反应(2)一(4)表示热化行，并由于过量I：和H：0的存在分层为两相…。两