溶胶凝胶法和浸渍法制备的Cu／SiO2催化剂的表征与性能.pdfVIP

第31卷第2期 辽宁师范大学学报(自然科学版) VolI 31 No．2 2008年 6月 Journal of Liaoning Normal University(Natural Science Edition) Jun． 2008 文章编号：1000—1735(2008)02—0189—03 溶胶凝胶法和浸渍法制备的Cu／SiO2催化剂的表征与性能 孙 琪， 杨 佳， 任 亮 (辽宁师范大学化学化工学院，辽宁 大连 116029) 摘 要：以CuClz为铜源，采用溶胶凝胶法和浸渍法制备了SG-Cu／SiO2和IM-Cu／SiO2催化荆，用XRD、BET、IR、 TPR等手段对催化荆进行了表征，考察了2种催化剂对N0+CO反应的催化性能．结果表明，不同方法制备的催化剂 在孔容、比表面积和表面OH的分布上有很大差异，金属粒子在催化剂中的分散程度和存在状态也有所不同．在 NO+CO反应中，SG-Cu／SiOz的催化性能高于 IM—Cu／SiOz，在 SG-Cu／SiOz催化荆中形成的难还原的铜物种 对N0+C0的催化性能较好． 关键词：溶胶凝胶法；浸渍法；Si02；Cu／SiO2；NO+CO 中图分类号：O643．322 文献标识码：A 近年来，随着Cu／SiOz催化剂在工业上的广泛应用，如何用简单、低廉的原料和仪器制备具有高催化活性的Cu／SiO。 催化剂引起了众多学者的关注．根据不同的制备过程和实验条件，活性物种在催化剂中可以形成多种分布状态，在催化 反应中起到了不同的作用．Marchi等人 的研究表明，CuO-SiO2催化剂上2种不同的CuO相具有不同的性质；Guerrei— ro等人[2 报道离子交换方法制备的Cu催化剂中存在弱相互作用的Cu物种、高度分散在催化剂表面的Cu物种和表面 相互作用的Cu物种． 溶胶凝胶法可有效地使金属物种与硅胶结合形成离子氧化物网络，从而制备出比其他制备方法更加稳定的催化剂， 溶胶凝胶法制备的催化剂活性物种通常被硅胶包裹，催化活性并不一定很高；浸渍法通常使活性物种在 SiO。表面形成 氧化物簇．溶胶凝胶法和浸渍法制备Cu催化剂的研究已经很多，多数的研究中都采用Cu(NO。)。作为铜源，以CuCI。作 为铜源的研究报道较少． 在原有的研究基础上[3]，本文采用 TEOS、CuCI。为原料，在相同的条件下用溶胶凝胶法制备了Cu／SiO。催化剂和 SiOz载体，再用浸渍法向si02载体上担载Cu，对2种方法制备的催化剂进行了XRD、BET、IR、TPR等表征，并且考察了 2种催化剂对NO+CO反应的催化剂性能． 1 实验部分 1．1 催化剂的制备 1．1．1 溶胶凝胶法 11 mL TEOS溶入18．5 mL无水乙醇，搅拌均匀，将极少量的氨水、5 mL水、等量乙醇混合，倒入 TEOS与无水乙醇的混合物中，搅拌均匀，最后将含有 2 Cu计算量的CuCI。溶液50 mL缓慢滴入混合液中，再用氨水 调pH为 7．5，强力搅拌 1 h，室温老化 12 h，在 5O℃水浴干燥 20 h，110℃烘箱干燥 15 h，400℃焙烧 4 h，记为 SG-Cu／SiO2，研磨，过筛到40~60目． I．I．2 浸渍法 在相同的合成条件下，用 H。O替代 CuCI。溶液，用溶胶凝胶法制备 SiO。，研磨，过筛到40~60目，以 CuClz为铜源，采用浸渍法担载上2％Cu，50℃水浴蒸干，110℃干燥过夜，400℃焙烧 4 h，记为IM-Cu／SiO2，研磨，过筛 到40~60目． 1．2 催化剂的表征 催化剂XRD谱图是在德国Bruker AXS公司的D8 Advance粉末衍射仪上用Cu Ka射线在室温下测得；比表面积和Nz 的吸附一脱附等温曲线测试是在Quantachrome公司AUr0S0I J 型全自动比表面积和微孔分析仪上进行的； 测 试是在德国Bruker AXS公司TENSOR 27型傅利叶变换红外光谱仪上进行的，分辨率优于0．5 cm-t，波数精度优于 0．01 cm- ，透光率精度优于0．1 ；TPR测试是在自制装置上进行的，催化剂样品用量为100 mg，还原气为H。／At的混合 物，气体流速3O mL／mi