H2S固体氧化物燃料电池脱硫特性.pdfVIP

第25卷第2期 应 用 化 学 Vo1．25 No．2 2008年2月 CHINESE JOURNAL OF APPLIED CHEMISTRY Feb．20HD8 H2 S固体氧化物燃料电池脱硫特性 冯 凤。 曲虹霞。 谭文轶。 钟 秦 (“南京理工大学化工学院 南京210094； 南京工程学院动力工程系 南京) 摘 要 研究了由H S气体，(CoS．Mo S)／BaCeO Zro ， Yo。 O 一 ／Ag，空气构成的质子传导型固体氧化物燃 ． 475 料电池的制备和电性能，以及在常压、温度范围为600～800℃时，温度和燃料气流量对H s脱除率的影响。 结果表明，H，s脱除率与电流密度之间呈线性关系；电池电流密度和H s脱除率均随温度的升高而增大，电池 适宜工作温度范围为700～800℃；在30～80 mL／min范围内，H，s脱除率随燃料气流量增加而增大；在反应 温度为800℃、燃料气流量为80 mL／min的条件下，电池开路电压为0．72 V，最大电流密度为2．9× 10 A／cm ．H，S脱除率可达71％。 关键词 固体氧化物燃料电池，硫化氢，质子传导，电解质，阳极 中图分类号：0646 文献标识码：A 文章编号：1000-0518(2008)02-0199-05 H，s气体对生产过程和环境具有较大危害，随着石化工业的迅速发展与社会环保意识的不断增强， 如何控制或更为有效地利用H，s气体成为人们日益关注的问题。传统的克劳斯和拷胶脱硫工艺，仅回 收硫，产品附加值不高。Pujare等_1 首次报道了用固体氧化物燃料电池脱除H s的方法，同时可以获得 电能，引起了国内外学者的高度重视。H，s固体氧化物燃料电池有氧离子传导型和质子传导型2种。 Aguilar等l2 和Chuang等_3 较系统地研究了电解质为YSZ(Y，O 稳定ZrO，)薄膜的氧离子传导型H，S 燃料电池性能；Peterson等_4 和钟秦等[5]研究了电解质为(CeO ) (Sm O ) 的氧离子传导型H S燃 料电池。氧离子传导型H，s燃料电池的主要产物是s0，和H，O，而质子传导型的主要产物是单质硫和 水，因此，质子传导型H，s燃料电池成为目前研究的重点。Chuang等_6， ]研究了用Nation膜作电解质的 质子传导型H s燃料电池，钟理等_8 研究了用Li s0 一A1 O 作电解质膜的质子传导型H，s燃料电池。 目前，这些研究主要集中在电解质和电极催化材料特性、电池系统的制备和性能测试，对H，s在固体氧 化物燃料电池中反应特性鲜有研究报道。本文制备了钙钛矿型BaCe。 zrn Y O 一 (BCZY)电解质 和钴钼双元硫化物阳极，并组装了(CoS—Mo，S)／BCZY／Ag质子传导型燃料电池，研究了温度、燃料气体 流量等因素对H，S脱除率的影响，探讨了H，S在燃料电池中的反应特性。 1 实验部分 1．1 试剂和仪器 实验用Ba(NO ) 、Ce(NO ) ·6H2 O、ZrOC12·8H2O、Y(NO ) ·6H O、H NCONH 等均为分析纯 试剂，燃料气组成为体积分数为20％H，S和平衡N，气(南京五十五所)。管式炉(南京长炉热处理设备 有限公司)；马福炉(德国Nabertherm)；FW-4型压片机(天津市光学仪器厂)；TD73000型直流极化测试 系统(天津中环电子仪器公司)；质量流量计(北京七星华创电子有限公司)。 1．2 电解质和阳极催化剂的制备 燃料电池由阳极、阴极及两极之间的电解质组成。用尿素燃烧法 ¨制备zr4 和Y 掺杂BaCeO 电解质前躯体粉末BCZY。具体步骤为：将含相应金属离子的硝酸盐按化学计量比取样，溶解于蒸馏水 中配置成溶液，再将尿素加入硝酸盐水溶液中，置于陶瓷杯中用电炉加热。将溶液蒸干后，持续加热使 其燃烧，得到淡黄色泡沫状粉末；研磨后，在600 oC下煅烧5 h，即得到具备钙钛矿结构的BCZY电解质 2007-03-04收稿．2007-06．13修回 江苏省自然科学基金项目(BK2006208) 通讯联系人：钟秦，男，博士，教授；E—mail：ZQ304@ma