SiO2在高性能g-C3N4SiO2异质结光催化剂中的作用.docVIP

SiO2在高性能g-C3N4/SiO2异质结光催化剂中的作用 （中国地质大学（北京）材料科学与工程学院， 北京市海淀区 100083）（发表刊物：Physical Chemistry Chemical Physics 发表时间：2016年11月） 以三聚氰胺和SiO2为前驱物，通过原位煅烧的方法制备出g-C3N4/SiO2复合光催化剂。利用X 射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、紫外?可见漫反射、电子顺磁共振和荧光光谱等手段对样品进行表征，并以罗丹明B和2,4-二氯酚为分子探针考察了样品的可见光催化活性。在可见光照射下，活性最好的样品比体相g-C3N4降解活性有大幅提高。分析结果表明：由于二氧化硅的引入，增大了g-C3N4的层间距，抑制了它的团聚，增大了比表面积。更重要的是，SiO2的杂质能级能与g-C3N4的能级匹配，形成了异质结，够加速g-C3N4的电子-空穴对的分离，提高其光催化活性。 SiO2, an insulator, is generally used as a hard template to increase the surface area of catalysts. However, in this work, we found that the surface state of insulator SiO2 can promote the migration of photogenerated charge carriers, leading to the enhancement of the photooxidation ability of graphitic carbon nitride (g-C3N4). One-pot calcination method was employed to prepare g-C3N4/SiO2 composites using melamine and SiO2 as precursors. The composites present considerably high photocatalytic degradation activities on 2,4-dichlorophenol (2,4-DCP) and rhodamine B (RhB) under visible light (λ 420 nm) irradiation. The enhancement of the photocatalytic activity is due to the fact that the introduction of insulator SiO2 in g-C3N4/SiO2 composites can greatly improve the specific surface area of the composites; more importantly, the impurity energy level of SiO2 can help accelerate the separation and transfer of electron-hole pairs of g-C3N4. 关键词：C3N4；SiO2; 异质结；光催化 引言 随着人类社会的不断发展，人口数量不断增长，环境和能源问题也越来越严重。1972年，日本科学家Fujishima首次报道了以二氧化钛为电极以光分解水的实验[1]。为解决能源问题打开了一扇新窗。然而，作为近40年发展起来的研究领域，光催化技术存在。从光催化反应的本质来讲主要：一；二是扩展范围， [2-6]。。 2008年，福州大学的王心晨首次报道了一种具有共轭效应的无金属有机光催化剂——石墨相氮化碳(g-C3N4) [7]。由于具有较高的催化活性，良好的生物相容性，廉价易得，低毒性等特点，氮化碳受到了广大学者的关注[8-10]。氮化碳的禁带宽度是2.7eV, 可被可见光激发，相对于二氧化钛、氧化锌，氮化碳对可见光具有更大的太阳光利用率。然而，g-C3N4也不可避免的有一些缺点。尽管理论上g-C3N4是类似于石墨烯结构的二维材料，但通常情况下类石墨相氮化碳却三维体相结构。这种结构一方面导致了g-C3N4的比表面积降低，催化反应过程中与反应物接触面积小，另一方面使光照下生成的载流子不能迅速传递到材料表面参与反应，大大降低了g-C3N4光生载流子的分离和传递效率[11-13]。科研工作者采取了许多方法，来改进g-C3N4的性能，如：形貌调控[14]；在 g-C3N4上制造孔，以增大表面积[15]；贵金属沉积[16]；离子掺杂[17]等。但由于改性成本高，工艺复杂等原因，氮化碳依然难以应用。 纳米二氧化硅具有极大的比表面