和2±锗碳二元团簇的产生结构及性质-分子反应动力学国家重点试验室.PDF

第50 卷 第 1 期 2005 年 1 月 论 文 – – GeC 和Ge C 锗碳二元团簇的产生 结构及性质 n 2 n 曹亚丽 李国良 唐紫超* ( 中国科学院化学研究所分子科学中心, 分子反应动力学国家重点实验室, 北京 100080. * 联系人, E-mail: zctang@) 摘要 激光直接溅射样品产生了系列Ge C 和个别GeC +锗/碳二元团簇离子, Ge C +系列质谱峰的相对 2 n n 2 n 强度没有明显的强弱变化规律, 而 Ge C 系列具有一定的奇偶性. 采用 B3LYP 方法对 GeC , GeC , 2 n n n Ge C 和Ge C 进行构型优化, 发现锗原子位于碳链一端和两端的直线构型最稳定. 电子态 绝热电离 2 n 2 n 势 电子亲合势和键能变化值表明, GeC 中性分子在稳定性上存在奇弱偶强的变化规律, 而Ge C 存在 n 2 n 奇强偶弱的变化规律, 两系列正负离子的奇偶性则不明显, 产生奇偶性的根本原因是价层 电子数. 理 论计算与实验现象比较说明, 在Ge C 的实际形成过程中动力学因素起了一定作用. 2 n 关键词 锗碳二元团簇 密度泛函 解离通道 奇偶性 含杂原子碳团簇的研究有助于从整体上揭示团 Nd: YAG 激光的二倍频输出(532 nm, ~10 mJ/pulse, [ 1~5] 簇的形成规律, 指导团簇的合成及应用 . 有关 ~ 10 ns/pulse, 重复频率为10 Hz) . 激光束经焦距为50 [3,4] [6] [7,8] C P , C N 和C B 的文献报道指出, C X 是杂 n n n n cm 的透镜聚焦后垂直入射到样品靶上( 能量密度为 原子X 分布在碳链一端的线型结构. 此外, 中性和带 7 8 正电荷的含杂原子碳团簇也一直是该领域的研究热 110 ~ 110 W/cm). 实验样品为高纯的碳粉与锗粉 点, NaC [9], MgC [10] , AlC [ 11] , AlC /Al C +/AlC [12] , ( 纯度大于 99%), 二者按不同摩尔比例混合均匀, 3 n n n n n +[13,14] +[15,16] [17] +[18] + C Si , C P , C S , C S , C X/C X /C X n n n n