基于量子化学的碳原子吸附对煤系黄铁矿表面疏水性影响的-煤炭学报.PDF

　 第42卷第5期 煤　 　 炭　 　 学　 　 报 Vol.42　 No.5　 　 2017年 5月 JOURNAL OF CHINA COAL SOCIETY May　 2017　 郗朋,刘文礼,杨宗义,等.基于量子化学的碳原子吸附对煤系黄铁矿表面疏水性影响的研究[J].煤炭学报,2017,42(5):1290- 1296.doi:10.13225/ j.cnki.jccs.2016.1005 Xi Peng,Liu Wenli,Yang Zongyi,et al.Influence of carbon atom adsorption on coal pyrite hydrophobicity based on quantum chemistry - [J].Journal of China Coal Society,2017,42(5):1290 1296.doi:10.13225/ j.cnki.jccs.2016.1005 基于量子化学的碳原子吸附对煤系黄铁矿表面 疏水性影响的研究 1 1 1 2 郗　 朋 ,刘文礼 ,杨宗义 ,陈　 军 (1.中国矿业大学(北京) 化学与环境工程学院,北京　 100083;2.安徽理工大学 材料科学与工程学院,安徽 淮南　 232001) 摘　 要:与黄铁矿硫共生的碳质提高了煤系黄铁矿在煤泥浮选过程中的可浮性,为了降低煤系黄铁 矿的可浮性及脱除精煤中的黄铁矿,分析煤系黄铁矿碳质中碳元素的存在形式及其与疏水性关系 的机理具有重要的意义。 采用微量热仪和扫描电子显微镜比较了中国典型矿区的矿系黄铁矿和煤 系黄铁矿的润湿热及表面碳质中碳元素含量差异,试验结果表明:与矿系黄铁矿相比,各煤系黄铁 矿的润湿热绝对值均较小,碳质中碳元素含量较高,导致疏水性可能因表面吸附碳原子而较强。 采 用基于密度泛函理论(DFT)和平面波赝势的方法模拟了水分子在理想黄铁矿表面及含碳原子吸附 的黄铁矿表面的吸附过程并计算了水分子的吸附能、键Mulliken布居及键长、电荷密度及电子态密 度。 计算结果表明:与理想黄铁矿表面相比,水分子在含碳原子吸附的煤系黄铁矿表面的吸附能由 负值变为正值,吸附碳原子处的黄铁矿表面变成疏水性,黄铁矿表面铁原子的3d轨道先与碳原子 的2p轨道形成强烈的Fe—C键,碳原子的2p轨道再与水分子中氧原子的2p轨道形成微弱C—O 键,因C—O键作用微弱导致碳原子的吸附不利于水分子在黄铁矿表面的吸附,从量子化学的角度 揭示了煤系黄铁矿表面吸附碳原子后对其疏水性影响的机理。 关键词:煤系黄铁矿;碳质;吸附;疏水性;量子化学;密度泛函理论 - - - 中图分类号:TD923　 　 　 文献标志码:A　 　 　 文章编号:0253 9993(2017)05 1290 07 Influence of carbon atom adsorption on coal pyrite hydrophobicity based on quantum chemistry 1 1 1 2 XI Peng ,LIU Wen-li ,YANGZong-yi ,CHENJun (1.Schoolof ChemicalandEnvironmentalEngineering,China University