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咪唑类离子液体在若干分离过程中的作用机理研究
INTERACTION MECHANISM OF SEVERAL
SPEARATION PROCESS WITH
IMIDAZOLIUM-BASED IONIC LIQUIDS
A Dissertation Submitted
to the Graduate School of Henan Normal University
in Partial Fulfillment of the Requirements
for the Degree of Master of Science
By
Sun Xin
Supervisor:Prof. Zhao Yang
May, 2013
摘 要
液/液萃取与共沸分离是化学工业中常用并且非常重要的分离方法。传统液/液萃取
多采用挥发性有机溶剂作萃取剂,这类萃取剂大多易燃且对环境有害,迫切需要寻找新
型替代品;典型的萃取精馏体系一般以固态无机盐作为夹带剂改变共沸组成,除了固体
盐难溶于共沸组分之外,实际生产过程中管道堵塞、设备腐蚀、回收困难等问题都亟待
解决。离子液体,作为由阴、阳离子构成的室温熔盐,具有极性可调、不易燃、难挥发
等特殊物理化学性质,在取代传统的萃取剂和夹带剂方面取得了良好的效果并展现出广
阔的应用前景。但是,关于离子液体作为萃取剂和夹带剂的作用机理尚缺乏系统研究,
使得进一步设计开发高效的离子液体受到限制。
本文采用核磁共振光谱、红外光谱等谱学手段与密度泛函理论计算相结合的方法,
研究了离子液体作为萃取剂从水溶液中分离苯衍生物分子,作为夹带剂分离甲醇-丙酮
共沸体系的作用机理。作为国家自然科学基金和高校博士学科点专项科研基
金(20104104120002)资助的一部分,主要研究内容如下:
1. 利用核磁共振氢谱、碳谱和衰减全反射红外光谱与密度泛函理论相结合的方法,
以四种取代苯为萃取目标物,分析了最常用作萃取剂的离子液体 1-丁基-3- 甲基咪唑六氟
磷酸盐与它们的相互作用;计算优化了离子液体与目标物的空间结构;利用分子中原子
理论对 1-丁基-3- 甲基咪唑六氟磷酸盐与不同取代苯相互作用强弱及离子液体对苯环芳
香性的影响;提出离子液体萃取苯衍生物分子的作用机理。
2. 以中、远红外光谱(4000-100 cm-1) 、拉曼光谱(3500-100 cm-1)与密度泛函理论计
算相结合的方法,研究了 1-乙基-3- 甲基咪唑二氰胺盐的稳定结构与振动频率。在实验测
定样品红外与拉曼光谱的基础上,对该分子的振动频率进行详细归属。从电子云密度差
的角度分析该离子液体生成前后阴阳离子电子云分布的变化。利用分子中原子理论对 1-
乙基-3- 甲基咪唑二氰胺盐阴阳离子间相互作用进行了分析。
3. 利用核磁共振氢谱、碳谱和衰减全反射红外光谱与密度泛函理论相结合的方法,
研究了 1-乙基-3- 甲基咪唑二氰胺盐离子液体作为夹带剂在丙酮- 甲醇共沸体系中的盐效
应;采用分子中原子理论和自然键轨道理论分析离子液体与共沸组分间的相互作用,提
出了离子液体作为夹带剂的作用机理。
I
关键词:离子液体,苯衍生物,甲醇,丙酮,相互作用,核磁共振,衰减全反射红外光
谱,量子化学计算
II
ABSTRACT
Liquid/liquid extraction and extractive distillation are very important separation technology,and used
in the chemical industry widely. Traditional liquid/liquid extraction always
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