悬浮气泡表面天然气水合物生长动力学.pdfVIP

学兔兔 第5期 叶 鹏等：悬浮气泡表面天然气水合物的生长动力学 33 悬浮气泡表面天然气水合物的生长动力学 叶 鹏，刘道平，张 健 (上海理工大学制冷技术研究所，上海 200093) 摘要：采用水中悬浮气泡法测定了温度为275．2K～282_3K、压力为3．56MPa一6．47MPa范围内天然气微小气泡表面水合物 膜生长动力学数据。选用摩尔吉布斯自由能的变化作为天然气水合物生成驱动力，研究水合物生长特性。实验结果表明：在水 合反应系统压力越高、温度越低的情况下，天然气水合物的生成驱动力数值的绝对值越大，诱导时间和生长时问越短；水合物 膜粗糙程度随着驱动力的增大和反应时间的进行逐渐变得光滑；吉布斯自由能差能够较好描述所测的水合物生长速率。 关键词：天然气水合物；悬浮气泡；生长动力学；驱动力 中圈分类号：TQ013．2；TE8 文献标识码：A 文章编号：1o01．9219(2013)05．33．04 天然气水合物储运技术具有储气密度大、制备 扩散速率及SDS浓度对水合物膜生长的影响。 方便、再气化容易、储存安全稳定等特点【l1。其中，水 目前富液相环境条件下气体水合物的生成过 合物的生产技术是整个储运技术的基础。目前水合 程的实验研究还相对较少，特别是气体成分和实验 物的生产技术研究要解决的关键问题是大体积水 中温度、压力条件的不同对形成机理的影响还需要 合物的快速合成。 进一步研究。本文主要针对悬浮在水中的单一天然 在无表面活性剂及搅拌的静态条件下，水合物 气气泡表面的气体水合物的生成过程来认清气泡 的生成速率非常缓慢，很大程度上影响了气体水合 表面水合物生成特性．并主要研究生成过程的参数 物技术工业化应用。因此在静态条件下的水合物的 变化情况和生成驱动力．在一定程度上揭示了天然 生长动力学研究具有重要的工业意义。Ryo Ohmura 气水合物生成过程动力学特性，为天然气水合物生 等【2】发现在可生成水合物的条件下。水合物相以薄 成特性的继续研究和技术应用提供进一步发展的 膜的形式出现。阻碍了可以使水合物相连续生长的 基础。 形成物与水的接触，导致静态条件下水合物生成速 1 实验部分 率慢且不完全。马昌峰等嘲利用测定温度、压力和水 中悬浮气泡表面上水合物生长速度。分别对甲烷及 1．1 实验装置 CO 水合物的生长过程进行了测定，并采用吉布斯 自主搭建的实验台如图1所示，包括水合反应 自由能差作为生长驱动力对数据进行了关联。彭宝 仔等 研究了甲烷水合物的生成驱动力与生成速率 的关系，考察了温度和压力对甲烷水合物膜和CO 水合物膜生长的影响。孙长宇瓯q等利用激光散射技 术研究了流动体系水合物的生成动力学规律，还利 用显微摄像技术研究了水中悬浮气泡表面水合物 膜的生长动力学。钟栋梁等I71通过悬垂水滴显微实 验装置，研究了不同温度和压力条件下天然气水合 物在悬垂水滴表面的生长形态。建立水滴表面水合 物膜的生长模型。研究过冷度、水合反应速率、气体 l-反应釜；2-低温冷却系统；3．储气瓶；4．计算机；5．摄像头；6一视镜；7一数 收稿日期：2013．O0．O0：基金项目：上海市重点学科建设项目 据采集仪；8-手动计量泵；9．压力表；10-压力传感器；l1-温度传感器； ($30503)；作者简介：叶鹏 (1989-)，男，硕士生，电话 l2-悬浮气泡