Mn—Zr-O催化剂制备和其催化苯甲醇氧化反应活性.pdf

石 油 化 工 2012年第41卷第 11期 PETR0CHEMICAL TECHNOL0GY ·1253 · Mn—Zr—O催化剂的制备及其催化 苯 甲醇氧化反应的活性 汤清虎 ，刘婷婷 ，吴成明，裴晓燕，赵培正 (河南师范大学 化学化丁学院 绿色化学介质 与反应省部共建教育部重点实验室，河南 新乡 453007) [摘要 ]采用氧化还原沉淀法制备了一系列不同 (Mn)： (Zr)的Mn—Zr—O催化利，并以分子氧为氧化利，催化苯甲醇氧化 反应。实验结果表明，当 (Mn)： (Zr)=3：1时，催化剂的活性最高。在100oC下反应1h，苯甲醇的转化率达88．3％，催化 剂的质量比活性 (单位质量催化剂上单位时间内的苯甲醇转化量)为17．7mmol／(g·h)。XRD、N，物理吸附、XANES及H，一 TPR表征结果显示，以+3和+4价共存的非晶态Mn氧化物是活化分子氧氧化苯甲醇的高活性物种 ，添加zr能增加催化剂的比表 面积，促进Mn氧化物的还原 ，从而显著提高催化剂在苯甲醇氧化反应中的活性。 [关键词 ]锰一锆一氧催化剂；苯甲醇；氧化；分子氧；苯甲醛 [文章编号 ]1000—8144(2012)11—1253—05 [中图分类号 ]TQ426．8 [文献标识码 ]A PreparationofMn--Zr--O CatalystandItsCatalyticActivityin BenzylAlcoholOxidation 馏 Qinghu，LiuTingting，WuChengming，PeiXiaoyan，ZhaoPeizheng (CollegeofChemistryandChemicalEngineering，KeyLaboratory ofGreenChemicalMediaandReactions MinistryofEducation，HenanNormalUniversity，XinxiangHenan453007，China) [Abstract]Aseriesofmixedmanganese-zirconium oxidecatalystswithdifferentn(Mn)：n(Zr) werepreparedbyaredox-precipitationmethod．Thepreparedcatalystscouldefficientlycatalyzethe oxidationofbenzylalcoholwithmolecularoxygentobenzaldehydeasamainproduct．Thehighest activitywasachievedbyusingacatalystwithn(Mn)：n(Zr)of3：1，theconversionofbenzylalcohol andthemassspecificactivitywere88_3％and17．7mmol／(g h1undertheconditionsof1hand100 ， respectively．ThecharacterizationresultsofXRD，nitrogenphysisorption，XANESandH2一TPR suggestedthatthekeyactivecomponentfortheO2activationwastheamorphousmanganeseoxidewith thecoexistenceofM n andMn针． Theadditionofzirconium totheamoprhousmanganeseoxidecan increasetheBETsurfaceareasofthecatalystsandpromotethereductionofthemanganeseoxides，SO thecatalyticactivityisenh