Cu—OMS-2催化甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯.pdf

石 油 化 工 2011年第40卷第4期 PETRoCHEM ICAL TECHN0L0GY ·369 · Cu—OMS一2催化 甲醇氧化羰基化 合成碳酸二 甲酯 周 炬，陈启明，杨小俊 (武汉工程大学 绿色化工过程教育部重点实验室 ，湖北 武汉 430073) [摘要]采用固态离子交换法制备了Cu—OMS一2催化剂，并通过 XRD，SEM ，XPS对催化剂进行了表征，将其用于甲醇氧化羰 基化合成碳酸二 甲酯 (DMC)反应，分析了催化剂的物相和形貌对其催化活性的影响。实验结果表 明，Cu—OMS一2催化剂对合 成 DMC有较好的催化性能，其原因是 ：(1)CuC1以薄片形式均匀堆积排列分布在载体表面，有利于反应物的吸附；(2)催化剂 中 Cu 和 Cu 以合适的比例存在时有利于 DMC的合成 。采用 CuC1负载量 (质量分数)为 25％、500℃下焙烧 5h制备的Cu— OMS一2催化剂，在优化的反应条件下 ，DMC的收率达 84．6％。 [关键词]碳酸二甲酯；甲醇；氧化羰基化；锰氧八面体分子筛；铜催化剂 [文章编号]1000—8144(201I)04—0369—07 [中图分类号：TQ225．52 [文献标识码jA OxidativeCarbonylationofM ethanoltoDimethylCarbonateoverCu·OMS-2Catalyst ZhouXuan，ChenQiming，YangXiaojun (KeyLaboratoryforGreenChemicalProcessofMinistry ofEducation，WuhanInstituteofTechnology，WuhanHubei430073，China) [Abstract] Cu—OMS一2catalystswerepreparedbysolid—stateion—exchangemethodandusedin oxidativecarbonylationofmethanoltodimethy1carbonate．Thecatalystswerecharacterizedby means OfXRD ．SEM andXPS．Theeffectsofthecrystallinephaseandstructureonthecatalystactivityinthe oxidativecarbonylation wereinvestigated．Theresultsshowed thatthegood catalyticperformanceof Cu一0MS一2catalystcould be attributed to the appropriate proportion between Cu“ and Cu in the catalyst．CUC1existed in thin slice fornl and dispersed wellon the catalyst surface．which was beneficialto adsorption ofthe reactants．Among the used catalysts．the Cu—OMS一2 catalystwith 25％ (W)CuC1loadingandcalcinatedat500oC for5hshowedthehighestcatalyticactivity．Theyield ofdimethylcarbonatecouldreach84．6％ attheoptimalreactionconditions． [Keywords] dimethylcrabonate；methanol；oxidativecarbonylation；manganese—oxyge