铜银钴复合金属氧化物脱除NOz性能研究.pdfVIP

工业催化 148 INDUsTRlALCATALYSIS 2008年第16卷增刊 铜银钴复合金属氧化物脱除NOx性能研究 李文鹏1，李影辉1，曾群英1，郁向民2 (1．中国石油石油化工研究院大庆化工研究中心，黑龙江大庆163714； 2．中国石油大庆石化公司，黑龙江大庆163714) 摘要：采用堇青石蜂窝陶瓷作载体，以CuO为主要活性组分，稀土金属及其他过渡金属作助催化 剂，尿素为还原剂，使用程序升温法，利用固定床流动化反应评价系统评价各催化剂选择催化还原 NOx的催化活性。催化剂用XRD和SEM表征。结果表明，活性的高低不仅与活性组分的类别有 关，而且与活性组分的焙烧温度有关，还受载体本身性能、活性组分在载体上的分散度以及活性组 分之间协调性的影响。 关键词：复合金属氧化物；氮氧化物；选择性催化还原 大气污染是世界三大公害之一，尤其在工业化 Cu—Ag—Co—o／堇青石。反复浸渍数遍得不同负 国家已发展成普遍性问题，引起人们对环境保护的 载量的催化剂样品。 重视。NOx对人的眼睛、呼吸道和肺有强烈的毒害 2结果与讨论 作用，并能致癌。当NOx与SOx和粉尘共存，可生 成毒性更大的硝酸或硝酸盐气溶液，进一步形成酸 2．1空白实验 雨，导致人类生存环境的恶化，威胁人类健康。当大 在程序升温反应装置上，向反应器中分别装填 气中碳氢化合物存在时，氮氧化物参与光化学反应 石英砂、堇青石蜂窝陶瓷和SiO：／堇青石蜂窝陶瓷， 形成的光化学烟雾，其毒性更强。由此可见，氮氧化 在(150—350)℃进行选择性催化还原NOx研究， 物的消除已成为治理环境污染的重要内容。 没有发现NOx被还原的痕迹，因此，利用石英砂为 选择催化还原法在脱除NOx过程中得到广泛 装填床层以堇青石蜂窝陶瓷为催化剂载体，用于复 应用，不仅技术成熟，运行可靠，而且NOx的脱除率 合金属氧化物氧化还原性能的实验研究。 达80％一90％，催化剂寿命也在5年以上。目前，2．2焙烧温度对催化剂活性的影响 使用的技术多是在高温条件(800℃)进行选择催化 焙烧温度对催化剂cu—Ag—Co—O／堇青石的 还原，实用性能较差。采用原位选择催化还原技术 影响如图l所示。 进行废气处理，通过使用合适的还原剂使反应温度 降至(150—350)℃，增加了方法的可行性，即废气 产生后无需提高反应温度即可进行选择催化还原。 本文对铜银钴复合金属氧化物脱除NOx性能进行 了研究。 1催化剂制备 将载体蜂窝陶瓷(Mg：Al。Si，O。。)用浓硝酸预处 理后采用分步浸渍法制备l：J,Cu—Ag—Co—O等为活 Co0／堇青石 性组分的催化剂，浸渍24h，抽滤，干燥，在N：保护 图1 焙烧温度对催化剂Cu…Ag 活性影响 下于马弗炉600℃焙烧6h，从而制得催化剂 作者简介：李文鹏，1979年生，女，工程师。 通讯联系人：李文鹏。E—mail：1wp204@126．corn 李文鹛等：铜银钴复台盘属氧化物脱豫NOx性能研究 149 由皤1可见．催化剂在600℃焙烧活性最好，而25催化剂物相结构分析 经800℃焙烧的催化剂活性最低。催化话性先增大 堇青石蜂窝陶瓷和不同CuO质量分数的催化 后减小．说明焙烧过程改变了金属括性位。这是因 剂XRD谱圈如囝3所示。 为温度较低难以影响载体的耀层徽元结构，表面中 心话性发展不充分．活性低。温度过高，微元结构发 生局部熔融，半径减小，孔道阻塞，活性也会下降。 因此．催化刺在制备时600℃为最佳的焙烧温度。 2．3催化剂稳定性考察 催