碳纳米管与过渡金属团簇相互作用的第一性原理分析研究.pdfVIP

摘要 摘要 理和化学等众多领域都得到了广泛的研究。吸引人们研究这样一种结构简单、仅含单一 元素的材料源于碳纳米管具有优良的力学性质，同时它的电学性质随着手征性的不同而 表现出半导体、导体甚至超导体等丰富的特性。这些性质使得碳纳米管作为一种纳米尺 度的材料在开发新型微电子器件、新型高强度纳米材料方面具有广泛的应用前景。然而 实际在碳纳米管的制备和纯化等后期处理的过程中，不可避免的将引入缺陷和吸附杂 质。随后人们发现可以通过有意引入杂质来调节碳纳米管的性质，这大大的拓展了碳纳 米管的应用范围。引入的杂质可以是有机物、生物大分子，也可以是无机物。其中一类 重要的掺杂为纳米尺度的金属团簇。这样的纳米金属团簇本身就由于量子效应使得其具 有不同于块体的电学和磁学特性。尤其是3dE渡金属在磁性，电性上更具有丰富的物理 性质，而且在催化等领域有重要的实用价值。已有大量的实验和理论工作表明，缺陷和 杂质对于碳管的性质有重要的调制。所以我们认为结合碳纳米管和过渡金属的纳米团簇 这两个研究热点的模拟计算工作将是非常有意义的。 在本论文的工作中，我们利用第一原理计算方法，研究了有缺陷碳纳米管和金属团 簇掺杂碳纳米管的模拟计算。主要内容分为三个部分： (1)研究了不同缺陷浓度和不同缺陷类型下金属性碳管的力学性质。通过对比不同 缺陷形态碳纳米管的杨氏模量，分析了纳米尺度下缺陷对碳纳米管力学性能的影响。并 进一步研究了缺陷碳管的电学磁学性质。 (2)在对Fe4团簇的几何构型，电、磁学性质详细研究的基础上，我们进一步研究 TFe4团簇吸附在碳管内壁外壁的复合结构，得到了多种亚稳态；并通过结合能的比较得 到了基态结构。分析了Fe4团簇和碳管之间的相互作用，发现Fe—C，Fe—Fe这两种竞争 的效应共同决定TEe4的构型。提出了碳管可以作为约束纳米金属团簇的可控模板的构 想。计算得出了“Fe4+CNT”复合体系的电子结构和磁学性质，发现Fe团簇吸附在内 外壁的不同效果。进而研究了“Fe4+CNT”复合体系的力学性质，和随之带来的此复 合体系的电学，磁性的变化。 (3)作为对比，我们研究YFe4团簇在单层石墨上的吸附的稳定构型。对比Fe4团簇 在石墨和碳纳米管内外壁的吸附情况，总结了吸附结合能及磁矩随C—C网络曲率的变 化规律。 总之，在本论文中我们较系统的研究了引入空位缺陷后碳管的性质，和Fe4这样一种 过渡金属纳米团簇杂质掺杂后碳臂的力学，电学和磁学性质。我们的计算结果预测了碳 摘要 管对吸附其上金属原予团簇的约束作用。一方面加深了我们对纳米尺度材料之间相互作 用的理解，对于设计“Fe团簇+碳管”这样一种具有易操作性和高自旋极化的自旋电学 器件提供了理论支持。更进一步的，基于过渡金属丰富的性质，我们预测“过渡金属团 簇+碳管”的设计方案是一类富有潜力的纳米器件模型，进一步的研究仍在进行之中。 英文摘要 Abstract Carbonnanotubeconsidereda8anovelnano-materialhas muchattention been paid thelast totheir atomicstructureand during uniquequasi-one-dimensional decade．Owing mechanicalandelectronic carbon superb properties，thesin#e-walled has a the been