Mn-CeOx钛基层柱粘土(Ti-PILCs)低温选择性催化还原催化剂的钙中毒研究 Calcium deactivation of Mn-CeOxTi-PILCs low-temperature SCR catalyst.pdfVIP

沈伯雄等 Mn—CeOx／钛基层柱粘 催化还原催化剂的钙中毒研究* 沈伯雄 邓黎丹 马 娟 左 琛郝晓翠 (南开大学环境科学与工程学院．天津300071) 摘要 催化剂钙中毒．研究r不同含钙量对催化剂活性的影响．并运用NH3一程序升温脱附(TPD)、H2一程序升温还原(TPR)及X射线光电 子能谱(XPs)表征．分析了钙对催化剂的失活作用。结果表明：(1)钙中毒前后催化刺活性均随温度的升高而加强；钙中毒催化剂活 性的下降程度随含钙量的提高而加强；钙中毒催化剂最高脱硝率所对应的温度往高温处推移。(2)钙对催化剂活性具有较大阻碍作 用．而且失活程度与含钙量及温度有关。(3)在160～260℃，钙中毒引起r催化剂L酸的上升。I。酸可能在较高温度区间开始发挥 作用，因此该温度区间的钙中毒催化剂的失活程度减弱。(4)钙中毒催化剂中金属氧化能力下降，进而影响‘r催化荆在scR反应中 的氧化还原能力．使其活性下降。(5)钙中毒前后催化剂表面的锰氧化物都以Mn20s为主要形式存在。但钙中毒催化荆出现了其他 形态的锰氧化物．可能进一步影响催化剂活性；钙中毒前后催化剂表面的铈氧化物都以ce02为主要存在形式，钙的引入基本没有影 响铈的主要价态。(6)催化剂表面吸附氧量的降低可能是造成钙中毒的直接原因。 关键词 选择性催化还原 MmCe()x／Ti—PlLCs催化剂中毒钙 CaIci啪de8ctiVati帅of SHEN Lid(I玎，^d『A Ml卜CeOx／T¨’ILcsIow-tempe憎tunSCR∞talyst BDzio疗g．DENG SciB挖ce口nd J如疗，ZUOC^P竹，HAoX妇of“i．(CoZzPgPD，￡疗铆iro行mP行细ZEngi竹PP一行g，N口行幻i№iwrsi缈，丁缸可i咒 300071) Abst憎ct：Mn—Ceox／Ti—PILCswas for selective reduction(SCR)of catalystpreparedlow—temperaturecatalytic No．The was alkalimetalcalciumonitssurface．Theeffectofcalciumcontenton catalystpoisonedbyimpregnating N0removal was werecharacterized andXPS． efficiencyinvestigated．Thepoisonedcatalysts byNH3一TPD。H2一TPR Resultsindicatedthatcalciumhada effectonthe ofthe thedeactivationon negative activity catalysts，and depended thecontentofcalciumandthe ofSCR didnotleadtomuch onthesurfaceacid— temperaturesystem．Poisoning change ofthe Br仍nstedacidsites whneLewisones couldinfIuence ity catalyst，with decreasingshghtIy increasing．Calcium thevalencedistfibutionof andreduce onthesurfaceofthe the manganese adsorptionoxygen c