密度泛函理论_团簇_磁矩_贮氢材料论文.docVIP

密度泛函理论论文：B_nTi团簇的结构演化和Y_mSi@Al_(12)团簇的贮氢性能 【中文摘要】本文应用密度泛函理论中的广义梯度近似研究了B_nTi (n=1-12)团簇基态结构、电子性质以及钇覆盖Si@Al_(12)团簇的贮氢性能。本论文主要内容如下:利用密度泛函理论广义梯度近似方法得到了B_nTi (n=1-12)团簇的基态结构,并讨论了电子性质和磁性质。结果表明,n≤5时,B_nTi基态结构呈平面或准平面,n5时,Ti原子倾向于与较多的B原子成键而呈三维结构。由二阶能量差分得出B_3Ti、B_5Ti、B_(10)Ti为幻数团簇。Mulliken布居分析显示B_nTi团簇中电荷由Ti原子向近邻B原子转移且以共价键与离子键共存;除BTi磁矩为5μB外,其余团簇磁矩处于0-2μB之间;团簇总磁矩主要由Ti原子的3d轨道和个别B原子提供。B_3Ti和B_7Ti团簇中,B原子表现为反铁磁性。利用密度泛函理论系统地研究了Y_mSi@Al_(12) (m=1-3)团簇及其贮氢性质。结果表明,在所研究的尺度范围内,钇原子未在Si@Al_(12)团簇上团聚;每个钇原子按18电子规则吸附氢分子,其中Y_3Si@Al_(12)团簇可以吸附16个完整氢分子,贮氢质量分数为5.0 %,平均吸附能处于0.3... 【英文摘要】In this thesis, we investigate the geometric, electronic and magnetic of B_nTi (n=1-12) clusters and hydrogen molecules adsorption on Y coated Si@Al_(12) cluster using the generalized gradient approximation (GGA) density functional theory. The main contents are presented as the followings:The ground-state structures, electronic and magnetic properties of B_nTi (n=1-12) clusters were systematically studied with the generalized gradient approximation based on the density functional theory. Results reveal ... 【关键词】密度泛函理论 团簇 磁矩 贮氢材料 【英文关键词】DTF clusters magnetic moment hydrogen storage medium 【目录】B_nTi团簇的结构演化和Y_mSi@Al_(12)团簇的贮氢性能 摘要 4-5 ABSTRACT 5 第一章 团簇简介 9-24 1.1 团簇的性质与研究意义 9-10 1.2 团簇研究的任务与方向 10-13 1.3 团簇的实验合成与检测 13-14 1.3.1 真空合成法 13 1.3.2 气相合成法 13 1.3.3 凝聚相合成法 13 1.3.4 团簇的检测与表征 13-14 1.4 团簇的理论研究方法 14-15 1.4.1 量子力学方法 14 1.4.2 分子力学方法 14-15 1.4.3 分子动力学方法 15 1.4.4 蒙特卡罗方法 15 1.5 团簇的幻数 15-18 1.6 团簇的磁性 18-19 1.7 本论文的研究意义与主要内容 19-20 参考文献 20-24 第二章 密度泛函理论 24-32 2.1 密度泛函理论中的基本概念 24-27 2.1.1 Thomas-Fermi 模型 24-25 2.1.2 Hohenberg-Kohn 定理 25 2.1.3 Kohn-Sham 方程 25 2.1.4 交换关联能 25-27 2.2 常用计算软件包 27-30 2.2.1 Materials Studio 软件介绍 27-29 2.2.2 GAUSSIAN 软件介绍 29-30 参考文献 30-32 第三章 B_nTi (n=1-12)团簇的结构和电子性质 32-44 3.1 计算方法 32-33 3.2 结果与讨论 33-41 3.2.1 几何结构 33-36 3.2.2 相对稳定性 36-38 3.2.3 Mulliken 布局分析及磁性 38-41 3.3 结论 41-42 参考文献 42-44 第四章 钇覆盖Si@ Al_(12)团簇的贮氢性能 44-60 4.1 计算方法 45 4.2 结果与讨论 45-57 4.3 结论 57-58 参考文献 58-60 攻读学位期间发表的学术论文 60-61 致谢 61-6