膨胀石墨的制备及其对染料脱色性能研究-应用化学专业论文.docxVIP

摘要摘要膨胀石墨（expandedgraphite，EG）是一种新型碳功能材料，通常是利用化学或电化学的方法使某些原子或原子团插入天然鳞片石墨层间，得到的石墨层间化合物（graphiteintercalationcompounds，GICs）经瞬时高温膨胀生成EG。本文采用化学氧化法，以硫酸为插层剂，高锰酸钾为氧化剂制备了EG。以直接深蓝（Directdeepblue，DDB）和甲基橙（Methylorange，MO）为吸附质，研究了它们在EG上的吸附和竞争吸附性能。结果表明：在单组份溶液中EG对MO和DDB的吸附量随染料初始浓度、离子强度和吸附剂EG膨胀容积的增加而增大；在MO与DDB的双组份体系中，竞争吸附过程主要受染料浓度和温度的影响，DDB的存在会降低EG对MO的吸附量，而MO的存在有利于EG对DDB的吸附，EG对DDB的吸附量随MO 浓度的增加而增大，即在EG上DDB 对MO存在置换行为，EG对MO与DDB的吸附具有选择性；EG对MO的吸附过程可以用准二级动力学模型模拟；EG对DDB的吸附过程受温度的影响，低温时接近准一级动力学模型，而高温时可用准二级动力学模型模拟。TiO2是一种具有良好的化学热稳定性、抗磨损性、价廉、无毒的光学催化剂，已经在美国和日本等地区得到了广泛的应用。特别是将纳米TiO2用载体固定后，不仅便于制成各种形状的降解反应器，而且有利于提高光子利用率。本文通过化学氧化法和化学氧化-水解沉积法分别制备了插钛可膨胀石墨（TGICs1）和二氧化钛/可膨胀石墨（TGICs2）。以对DDB的脱色率为优化目标，考察了热处理温度对所制得插钛膨胀石墨（TEG1）膨胀体积和对DDB脱色性能的影响。对DDB的脱色热力学实验表明：在900℃下膨胀所制得TEG1-900对DDB的脱色率随溶液离子强度的增加而增大，随DDB初始浓度的增加而降低，而TEG1-900对DDB的吸附去除量和光催化降解去除量均随染料浓度的增加而增大；该脱色过程可以用Freundlich方程很好的拟合。脱色动力学实验表明：TEG1-900 在紫外光下对DDB 的脱色过程可以用Langmuir-Hinshelwood一级动力学模型模拟，表观速率常数Ka=1.03×10-3。以对DDB 的脱色率为优化目标，考察了水解条件对TGICs2的膨胀体积和对DDB脱色性能的影响。结果表明，最佳水解条件为：H2O:GICs:NH3·H2O:TiCl4=10.0:1.0:I摘要0.32:0.40（质量比），最佳热处理温度900℃。TEG2对DDB的脱色率随离子强度的增加而显著提高，随DDB水溶液初始浓度的增加而降低，TEG2对DDB的光催化降解去除量随DDB初始浓度的增加先增加后降低，但TEG1-900对DDB的光催化降解去除量均随染料浓度的增加而增加，可见浓度越大TEG1-900相对于TEG2的优势越明显；在紫外光照射下TEG2对DDB的脱色过程也可以用Freundlich方程很好的拟合；同时，TEG2对DDB的光催化脱色曲线亦很好的符合Langmuir-Hinshelwood一级动力学模型，表观速率常数Ka=7.09×10-4，低于TEG1-900处理DDB的表观速率常数。关键词膨胀石墨竞争吸附置换作用光催化动力学吸附等温线IIAbstractAbstractExpandedgraphite(EG)isanewkindofcarbonfunctionalmaterial，whichisobtained throughtheinstantexpanseofgraphiteintercalationsubstance(GICs)namedexpandable graphite.TheGICscanbepreparedthroughelectrochemicalmethodsorchemicalmethods withnaturalgraphiteas rawmaterials.Inthispaper,EGadsorbentwaspreparedwithchemicaloxidationmethodusingH2SO4asinsertingreagent,KMnO4 asoxidizingagentandtheintercalatingproductexpandedat900℃.Theadsorptionandcompetitiveadsorptionperformanceofmethylorange(MO)anddirectdeepblue(DDB)ontheEGwereassessedusingacombinationofthesingleandbinary (MOandDDB)aqueoussolution.Experimentalresultsshownthat: