以氧气为氧化剂的醇类和胺类的液相选择氧化回响反映.pdfVIP

摘要 摘要 本论文针对以氧气为氧化剂的醇类和胺类的液相选择氧化反应的多相催化 剂开展了较为系统的研究。 氢气还原成功地制备了金属钯粒径可调变的Pd／NaX催化剂。研究发现，改变焙 烧温度可以改变钯前驱体离子和分子筛骨架之间的相互作用，从而调变金属钯的 粒径。通过在120—500oC问改变焙烧温度，我们可以获得金属钯粒径在2．0～ 10．5 nm的Pd／NaX催化剂。研究表明Pd／NaX催化剂能够催化各种醇类的无溶剂 选择氧化，通过优化条件，在Pd／NaX上，1一苯基乙醇在150 oC的转化频率(TOF) 可达18800h．1。针对含不同钯粒径的Pd／NaX催化剂上的醇的选择氧化研究表明， 苯甲醇转化的真实TOF随粒径变化在2．8nm处呈现最大值，反应为结构敏感反 应。而2．辛醇和香叶醇的选择氧化反应则呈现结构非敏感反应的特征，即真实 TOF几乎与钯粒径无关。 研究发现以吸附．沉淀法制备的Ru／C0304催化剂，在苄胺选择氧化制苄腈的 反应中显示了较好的催化性能，且该催化剂可以循环使用。Ru／C0304可高效催 化数种胺的选择氧化反应，且Ru／C0304能够催化苄胺的无溶