钯金合金表面上CO高温催化氧化的第一性原理研究.pdfVIP

摘要 CO被称为汽车尾气排放第一公害，对人类健康和生存环境是一个潜在的威胁，因 此CO的消除方法显得尤为重要。CO的催化氧化是最简单、廉价而且有效的方法，而 且在在环保、工业、军事和人类生活的各个方面都有着广泛的应用。在CO催化氧化反 应的催化剂中，双金属催化剂因其较高的催化活性成为了催化CO氧化的首选催化剂。 尤其是Pd．Au合金，在低温下就可以氧化CO，并且在烧结和氧化方面都具有很好的稳 定性。Pd—Au双金属催化剂具有良好的协同作用是活性金属集团的系综效应及其周围第 二金属组分的配体效应所引起的。因此，从微观系统研究Pd．Au双金属催化剂的催化活 性及CO与02在合金表面上的氧化过程，为如何健全Pd．Au双金属催化剂的合理设计 提供更多理论依据，具有重要意义。 氧化反应，结果表明： 子周围Pd原子个数的增加，吸附能也随之增大，这是由于配体效应引起的；随吸附位 点Pd原子个数的增加，吸附能也随之增大，这是由于系综效应引起的。 与金属Pd的dz2轨道相杂化而形成的。 面上分解时，通过一步反应需要越过较高的能垒1．70eV；而通过多步分解，只需要越 过O．84eV的能垒。 热反应，分解后的O与CO共吸附在表面，发生氧化反应的活化能远远低于共吸附时所 放出的能量，为吸热反应，反应很容易进行。 关键词：密度泛函理论，CO氧化，Pd．Au合金，