PdO-CeOlt;,2gt;复合氧化物催化剂的CO和CHlt;,4gt;催化氧化功能研究.pdfVIP

PdO．Ce02复合氧化物催化剂的CO和CH4 催化氧化性能研究 摘 要 采用共沉淀法制备了一系列不同温度焙烧和不同Pd含量的PdO—Ce02复合氧 化物催化剂，并考察了该催化剂的CO和CH4氧化反应性能。运用X射线粉末衍 子能谱(XPS)，脉冲反应等技术对催化剂进行了表征，得到该催化剂对CO和CH4 氧化反应本质和活性相方面的一些信息。 XRD实验结果表明，焙烧温度从400oC升高到800oC，有利于催化剂中 oC时，导致Pd物种从固溶体 CexPdl嗡02．6固溶体的形成，然而焙烧温度升至1000 CexPdl．x02奄固溶体的形成对CO氧化活性有着主要的贡献。在催化剂焙烧温度相同 冲反应进一步说明PdOx的CO氧化活性高于金属Pd。 对于不同温度焙烧的PdO(1．8)．Ce02催化剂，随着焙烧温度的升高，催化剂的烧 结程度增加，比表面积减小，从而载体Ce02的氧化还原性能降低，表面晶格氧减少。 的活性变化还和催化剂中CexPdl．x02．6固溶体含量的变化有一定关联，可以推测 度的升高，催化剂中Pd0的相对含量增加，而Pd2+的相对含量减少。焙烧温度升高 到1000oC时，催化剂的CH4氧化活性随催化剂中Pd0的相对含量迅速增加而显著 提高，可见催化剂中Pdo的含量对催化剂的CH4催化活性有很大贡献，金属Pd的 I CH4催化氧化活性高于氧化态的Pd。 同时催化剂中Pdo的含量也受到载体Ce02性质的影响。Ce02的比表面积大时， 其氧化还原性能好，有利于催化剂中PdO—Pd—PdO的循环转变，催化剂“动态 的供给Pdo的能力强，因而催化剂的活性高。当焙烧温度升高时，Ce02比表面积变 小，其氧化还原能性能降低，催化剂中PdO—．Pd—PdO的循环转变过程下降，高温 热分解的Pdo重新氧化成Pd2+比较难，C地催化氧化主要靠催化剂中“静态”供给 的Pdo，因而催化剂的CH4催化活性下降，但当焙烧温度升到1000。C，致使催化剂 中高温热解的pdo的量大幅度增加，催化剂“静态”供给的Pd0的能力大大增强，所 以催化剂的CH4催化活性又大幅提高。脉冲反应等实验更进一步说明金属Pd的cH4 催化氧化活性高于氧化态的Pd。 体 THESTUDYOF COMPOSITECATALYSTSFOR PdO—Ce02 COANDCATALYTICOXIDATION CH4 ABSTRACT Aseriesof were a PdO—Ce02compositecatalystspreparedusingco—precipitation methodandtestedforCOand oxidation．Thewerefurthercharacterized CH4 catalysts by X—raydiffraction(XRD)，the of Photoelectron CO，temperatureprogrammedreduction(TPR)，X—Ray and informationaboutactivematerialsonCOand a reaction CH4 pulse technique．The oxidationover wasobtained。 catalysts