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铁电材料bi4ti3o12的改性跟氧空位的弛豫跟钉扎行为探究
摘
掺杂和替代是改善铁电性能的一个有效手段,被广泛应用于新材料的探索。
铁电存储器(FeRAM)是一种新型存储器,具有高密度、不挥发、抗辐照、存取
速度快、功耗低和使用寿命长等优点。Bi4Ti3ol:BI〔T)是一种应用于FeRAM器件
的具有Bi 系层状钙钦矿结构的铁电材料,具有很大的自发极化(P厂40~
5即/ccmZ),通过对其进行A位或者B位替代,可以得到性能非常优越的铁电材
料。另外,氧空位广泛存在于氧化物材料中,它的存在对铁电材料的性能有着重
要的影响,对氧空位信息的掌握将有助于我们对铁电材料改性的理解。因此,本
论文主要着眼于铁电材料的掺杂改性和氧空位的研究。
目前,关于高价态B位掺杂所引起的抗疲劳性能的改善和剩余极化强度的
提高主要被归结为氧空位浓度的减少和由于掺杂离子半径大于Ti4+离子半径而
引起的TIO6八面体畸变的增大。为了较为深入地研究B位元素的掺杂机制,避
免掺杂离子价态影响,我们采用与Ti4+离子相同价态的rz4+和H俨十离子进行掺杂。
介电测量表明,zr和Hf的掺杂并没有影响陶瓷内部氧空位的浓度,而电滞回线
测试表明等价B位掺杂同高价B位掺杂一样可以提高材料的剩余极化值,其中
BTH的剩余极化值甚至超过了高价态B位掺杂的材料,达到了43拜/ccm,,其抗
疲劳特性也有不同程度的提高。基于轨道杂化和氧空位激活能,我们对B位掺
杂机制进行了讨论。
由于A位掺杂和B位掺杂均可以提高材料的铁电性能,因此我们制备了AB
位共同掺杂的BNTW薄膜,并系统地研究了其晶粒大小、Ramna谱、介电性能、
电滞回线、开关特性、漏电性能、抗疲劳性能和保持特性等随W掺杂量的变化,
基于氧空位和Bi空位对材料铁电性能影响的竞争,给出了一定的解释。
氧空位极大地影响着材料一的性能,因此对氧空位的研究就显得非常有意义。
我们通过不同的氧处理和掺杂,证明了BIT陶瓷温度介电损耗谱中的弛豫峰是由
氧空位引起的。在此基础上提出了氧空位关联运动的设想,利用Cole一Coel关系
对该弛豫峰拟合所得到的展宽因子,表征了氧空位之间的关联性。这种关联性被
认为普遍存在于材料的氧空位之间,因此氧空位在疲劳过程中的跃迁运动会表现
出一种集体行为而非单一行为。氧空位之间的关联性与氧空位的浓度成正比,与
氧空位的激活能成反比。
基于力学损耗与介电损耗的相似性,我们研究了不同气氛退火处理后的BNT
陶瓷的力学损耗谱,并观察到了两个内耗峰P(1和P)2,对比介电损耗谱,我们
认为P]峰是由氧空位在材料内部不等价位置之间的跃迁引起的(如同YBCO),而
PZ峰则对应于氧空位与90畴壁之间的相互作用。通过比较BIT和BNT陶瓷的
温度内耗谱,我们认为9。”畴壁对氧空位具有吸收性,且吸收性的强弱与9了畴
壁的形貌有关,从而很好的解释了为什么弯曲的90 畴壁对应于良好的抗疲劳特
性而平直的9『畴壁则对应于较差的抗疲劳特性。
最后,研究了不同晶化温度和气氛下,BNT薄膜的开关特性,提出了BNT
薄膜中生长为主的开关机制,不同于SBT薄膜中成核为主的开关机制。修正了用
来描述瞬时开关电流密度的Kolmogrovo一勺Tami(K一A)关系式,利用这一关系式对
B汀薄膜疲劳过程中瞬态开关电流曲线的拟合,发现ID畴生长的比率在增加而
ZD畴生长的比率在减少,这表明在疲劳的过程中,缺陷将优先钉扎ZD畴的生
长,这对于理解铁电薄膜开关机制以及铁电畴的钉扎很有意义。
关键词:
铁电材料,Bi系层状钙钦矿结构,氧空位,介电弛豫,内耗,9扩畴界、开关特
性
AbstraCt
Substi皿ionordoPingisnaeffectivewayniimProvingferroelcerticProPreties
nadhasbenewidelyusdeinhtexePloringofnewmatreialsFerroelcetric
accessmmeo砂(FeRAM)isanwe帅eofmmoe rywihthihgdnesiyt,non一volatile,
radiatinohardness,afst即cesssPede,Iwo Powre cnosmuPtion,andlonglifetime
chraac treisticsBi4Ti3012(BIT)isakind ofBi一layeredPerovskitesurtcutre
丘即elecrticma
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