一阶电极化率张量公式中的迹.docVIP

PAGE 62 PAGE 62 一阶电极化率张量公式中的迹： 根据(4.3-21) 显然，只有a’= a时，上式才不为零。所以 (4.3-35) 式中利用, , 等。 二阶电极化率张量元素公式中的迹： (4.3-36) 利用同样方法可以求得三阶电极化率张量元素表示式中的迹： (4.3-37) 因为通常只需考虑到三阶非线性电极化效应，故从实际出发，只讨论到三阶非线性电极化张量元素的表示式。 4.电极化率张量元素的表示式 因为(2.3-21)式的一阶电极化率张量元素是对整个分子系统而言的，所以根据(2.4-28)式，的表示式可以改写为 . 将(2.4-35)式代入上式后。有 (4.3-38) 式中n = M/V是分子密度。在(2.4-38)式作出积分后得 式中的频率是实数。由此可见，当是实数时，不是收敛的。但当频率取在上半个复数频率平面内时，积分则是收敛的，这是因为在上半个复平面 利用exp(x-iy) = exp(x)[cosy - isiny] 积分的最后结果为 (4.3-39) 这就是要求的一阶电极化率张量元素的表示式。 对于二阶电极化率张量元素来说，将(2.4-36)式代入(2.4-32)式，并考虑到n = M/V, 则(2.4-32)式为 利用关系 则上式变为 (4.3-40) 因为在上式中含有对称化算符，对二阶电极化率张量来说，它表示配对和可能对易求和。因此，式中任何一项在和对易下，并不影响最后的结果。现在将(4.3-40)式第三项中的和进行对易，并与第二项相加，有 所以最后求得二阶电极化率张量元素 (4.3-41) 关于三阶电极化率张量元素，可采用与上述求得和的相同的方法和步骤获得。由(4.2-33)式和(4.3-37)式可得 (4.3-42) 因为是对称化算符，所以，和这三个配对在任意可能对易下，(4.3-42)式中任何一项都是不变的。由(4.3-42)式可以看出，当第三项作的对易时，第二、三项分子相同；当第五项作→，→和→的对易后，其分子又与第二项相同。所以(4.3-42)中的第二项、第三项和第五项相加后有 (4.3-43) 依照同样道理，若(2.4-42)中第四项作的对易；第六项作→，→和→的对易；第七项作的对易，则三项相加后得 (4.3-44) 将(4.3-43)式和(4.3-44)式代入(4.3-42)后，便得到三阶电极化率张量元素的表示式为 (4.3-45) §4.4电极化率张量元素表示式的费曼(Feymman)图示法 首先将(2.4-45)式改写为 (4.4-1) 现在，我们用向下的箭头表示正的频率，并对应于光子的湮灭(吸收)；用向上的箭头表示正的频率，并对应于光子的产生。这样，(4.4-1)式分母中的形式为的因子，表示粒子从bn态跃迁到态a时，粒子向辐射场发射一个频率为的光子(见图4.1)。例如(4.4-1)式中的因子，表示粒子从态b跃迁到a态时