复合型TiO2和BiOCl光催化剂的制备及用于环己醇中光催化还原CO2-化学工程与技术专业论文.docx

万方数据 万方数据 中文摘要 由于化石燃料燃烧导致大气中 CO2 浓度持续上升，已成为一个全球性的环 境问题。模拟自然界的光合作用，将 CO2 转化为清洁燃料的思路可以同时解决 能源危机和环境问题。本论文开展了形貌可控的复合光催化剂的制备及用于环己 醇中光催化还原 CO2 制备有机化合物性能的研究，主要内容如下： 一、采用水热法制备 TiO2 纳米片，通过水热沉积技术在 TiO2 纳米片的表面 负载 CdS 纳米颗粒制备 CdS-TiO2 异质结。常温常压下，将该催化剂用于环己醇 中光催化还原 CO2。结果表明在催化剂的价带（VB）环己醇被氧化为环己酮（CH） 同时产生 H+，在催化剂的导带（CB）CO2 被还原并与液相中的环己醇发生酯化 反应生成甲酸环己酯（CF）。CdS 纳米颗粒的负载拓宽 TiO2 在可见光区的响应范 围并促进光生电子-空穴对的有效分离，且当复合物中 CdS 的摩尔分数为 0.11 时， CF 和 CH 的的生成速率达最大值。 二、采用 NaOH 溶液为形貌导向剂，二次水热法制备 ZnFe2O4-TiO2 异质结 纳米带，以环己醇作为溶剂和空穴牺牲剂，在紫外光作用下光催化还原 CO2。结 果表明：主要的产物为环己酮和甲酸环己酯，ZnFe2O4-TiO2 异质结表现出比纯的 TiO2 和 ZnFe2O4 更高的催化活性，产物环己酮和甲酸环己酯的生成量随时间的延 长而增多，并显示出近线性关系；当异质结中 ZnFe2O4 的含量达到 9.78%时，催 化剂的活性最高。 三、运用水热沉积法将 ZnFe2O4 纳米颗粒负载在具有 2D 纳米片和 3D 等级 微球 BiOCl 的表面，制备出两种不同形貌的 ZnFe2O4-BiOCl 异质结。在紫外光作 用下环己醇中光催化转化 CO2 对其活性进行评价。结果表明：当复合物中 ZnFe2O4 的含量为 9%时，催化剂的活性最强；具有 3D 结构等级微球的 BiOCl 及相应的 异质结的光催化活性高于 2D 片状结构的 BiOCl 及其异质结。 四、采用水热法制备出暴露（001）和（010）晶面的 BiOCl 纳米片，分别选 用水热法和直接沉淀法将 ZnFe2O4 纳米颗粒负载在两种暴露不同晶面的 BiOCl 纳米片上，制备出 ZnFe2O4-BiOCl 复合物，考察了不同晶面的 BiOCl 及其复合物 在环己醇中光催化转化 CO2 生成甲酸环己酯和环己酮的速率。研究表明：负载 ZnFe2O4 前后，暴露（001）晶面的 BiOCl 纳米片及相应的复合物样品的光催化 活性均高于暴露（010）晶面的 BiOCl 纳米片及其复合物，且采用水热法制备的 复合物的催化活性高于采用直接沉淀法制备的复合物。 关键词：光催化，还原 CO2，光催化剂，异质结，环己醇 ABSTRACT The concentration of carbon dioxide (CO2) in the atmosphere has been increased due to the burning of fossil fuels, which has become a global environmental problem. The ideas of imitating the nature photosynthesis to convert CO2 into clean fuels can solve the energy crisis and environmental problems. In this paper, the researches on preparation of the composite photocatalysts with controllable morphologies and photocatalytic reduction of CO2 in cyclohexanol into organic compounds were carried out. The main contents are as follows: Firstly, the TiO2 nanosheets were prepared by hydrothermal method. And CdS-TiO2 heterojunctions were synthesized by hydrothermal deposition CdS nannoparticles on the surface of TiO2 nanosheets. The photocatalysts were used for photocatalytic reduction of CO2 in cyclohexanol under