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电化学氧泵的研究-化学工程专业论文
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摘 要
电化学氧泵(EOP)是一种基于空气电极的电化学制氧装置,可以在电位差 的驱动下将 O2 从低浓度混合气中分离出来。但目前基于质子交换膜电解池的 EOP 动力学缓慢且催化剂价格昂贵,而基于碱性电解液体系的 EOP 存在漏液、 溶液碳酸化所导致的的电解质结晶析出以及电解液浪费等诸多问题。本文从基于 生物质的双功能氧电极催化剂、高强度水凝胶电解质膜和不同催化剂体系的电化 学氧泵性能等方面对电化学氧泵进行了研究。
以鸡蛋黄为前驱体,经一步热解法在熔融盐介质中制备了杂原子掺杂碳
(HDC)材料电催化剂,其中原位掺杂的 N 含量最高可达 5.89 wt.%,并掺杂有 少量的 P 和 S,XPS 测试结果表明 N 原子多以 Graphitic-N 和 Pyridinic-N 形式掺 杂到碳骨架中。使用循环伏安法、线性扫描伏安法以及计时电流法等测试方法在 旋转圆盘电极上对 HDC 催化剂电催化性能进行了表征,结果表明 800℃下热解 制备的 HDC 催化剂的氧还原反应催化活性与商品 Pt/C 催化剂相当,而析氧反应 催化活性和稳定性则优于 Pt/C 催化剂。向蛋黄前体中加入六水合氯化钴可使制 得的 HDC 由疏松的不规则片层状结构变为含有大量不规则泡孔的海绵状结构, 并在孔内沉积 Co2P 纳米颗粒。这种独特的催化剂结构有效地提高了其 ORR 催 化活性和 OER 稳定性。
以丙烯酰胺和聚乙烯醇为交联前体,采用预混式两步交联法制备了一种具有 较高抗拉强度的聚丙烯酰胺/聚乙烯醇(PAM/PVA)双网络水凝胶。采用该方法 可使两级网络前体在交联成型前预混均匀,提高水凝胶的结构均一性。以该方法 制得的水凝胶具有极疏松的互通式孔洞结构,弹性模量可达 50 kPa 以上,拉伸 断裂应力可达 113.4 kPa。对该水凝胶进行碱掺杂,制得了电导率高达 10-2 S·cm-1 数量级的碱掺杂水凝胶电解质膜,电化学稳定窗口可达 2.0 V 左右,有望作为固 体电解质膜应用于燃料电池和电化学氧泵等电化学装置中。
分别以贵金属催化剂(20 wt.% Pt/C 为阴极催化剂,铱黑为阳极催化剂)、 自制的 HDC 催化剂和自制的 Co2P-HDC 催化剂为电极催化剂,进行了电化学制 氧的研究,所用电解质为自制的碱掺杂 PAM/PVA 双网络水凝胶电解质膜。其中 以 Co2P-HDC 作为电极催化剂的电解起始电压为 0.587 V,在 1.0 V 电解电压下 运行 1 h 后电流保持率为 62 %,在 50 mA·cm-2 的低电流密度下运行时的电压升
高速率仅为 2.66 mV·h-1,表现出比贵金属催化剂氧泵更优的性能。
关键词:电化学氧泵;鸡蛋黄;杂原子掺杂碳;双功能电催化剂;双网络水凝 胶电解质
ABSTRACT
Electrochemical oxygen pump (EOP) is a kind of electrochemical device based on air electrode for oxygen generation, which can separate oxygen from air driven by electrical potential difference. However, EOPs based on proton exchang membrane suffer from the sluggish oxygen electrode kinetics and high costs of precious metal electrocatalysts, while EOPs based on on alkaline aqueous solution are obsessed by the leakage of electrolyte, elect
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