[铁铁]及[镍铁]-氢化酶活性中心模型物及相关簇合物的设合成分析-有机化学专业毕业论文.docx

摘要摘要 摘要 摘要 鉴于氢化酶是一类能够可逆催化氢气与质子间相互转化的生物酶，因此以 [FeFe]和[NiFe]．氢化酶活性中心的结构和功能模拟为主要内容的仿生化学研究 已成为目前生物金属有机化学领域研究的前沿和热点，这对解决当今人类面临 日益严重的能源和环境问题具有重要的理论意义和潜在的应用前景。本论文开 展了[FeFe]和[NiFe]．氢化酶活性中心模型物及相关簇合物的设计合成研究工作， 并对这些主要模型物及相关簇合物的结构与性质进行了研究，取得了下列创新 性研究成果： 1：本论文共合成了36个新化合物，它们的结构均经过元素分析、IR、1H-NMR、 13C-NMR表征，部分化合物的结构还经过31P-NMR、1H．1H COSY、HMQC、 I-IMBC、MS、EPR谱和电化学表征。此外，用X_射线衍射技术测定了17 个化合物的单晶分子结构。 2：本论文第二章中介绍了通过全羰基模型物【@一SCH2)2CH2][Ve2(CO)6】、 【0-SCH2)2CHCH20H][Fe2(CO)6】及【@·SCH2)2NCH2CH20H][Fe2(CO)6]的直接 羰基取代、加热回流脱羰或氧化脱羰的配体取代反应，首次合成了四个含水 溶性膦配体PhP(CH20I-I)2的[FeFe]-氢化酶模型物[{@-SCH2)2CH2)Fe2(CO)5】 [PPh(CH20H)2】(1)、【{6u-SC