Fe、Co组成对Cu-Fe-Co基混合醇催化剂合成性能影响.PDF

物理化学学报(Wuli Huaxue Xuebao) 2632 Acta Phys. -Chim. Sin. 2011, 27 (11), 2632-2638 November [Article] Fe、Co 组成对Cu-Fe-Co 基混合醇催化剂合成性能的影响 郭海军1,2 熊 莲1,2 罗彩容1,2 丁 飞2 陈新德1,2,* 陈 勇3 1 2 ( 中国科学院可再生能源与天然气水合物重点实验室, 广州510640; 中国科学院广州能源研究所, 广州510640; 3 中国科学院广州分院, 广州510640) 摘要: 采用共浸渍法制备了一系列不同Fe、Co 组成的Cu-Fe-Co 基混合醇催化剂, 对其CO 加氢合成混合醇 反应性能进行了考察, 并采用BET 比表面积分析、X 射线衍射(XRD)、X 射线光电子能谱(XPS)、场发射扫描电子 显微镜(FE-SEM)及H 程序升温还原(H -TPR)等手段对其进行了表征. 结果表明: Cu-Fe 二元催化剂添加适量 2 2 的Co 可以明显提高催化剂醇的时空收率(STY)、CO 转化率, 而总醇选择性不变. 当活性组分Cu、Fe 及助剂Co 的质量分数分别为25%、22%、3%时, 催化剂醇的时空收率高达205.6 g ·kg-1 ·h-1, CO 转化率为56.6%. XRD、 XPS 和TPR 结果表明: 在Cu 组分含量不变时, 少量Co 组分的引入使催化剂表面形成微量的CuFe O 相, 促进 2 4 了Cu-Fe 组分间相互作用的增强, 改善了催化剂活性组分的分散度, 有利于提高催化剂活性及醇的时空收率; 随Co 含量的增大, 催化剂中金属组分间的相互作用发生转变, 形成了Cu-Co 尖晶石相, 导致催化剂的醇选择性 有所下降. 关键词: Cu-Fe-Co 基催化剂; CO 加氢; 混合醇; 时空收率; 低碳混合醇选择性 中图分类号: O643 Effect of Fe/Co Mass Ratio on Catalytic Performances of Cu-Fe-Co Based Catalysts for Mixed Alcohols Synthesis GUO Hai-Jun1,2 XIONG Lian1,2 LUO Cai-Rong1,2 DING Fei2 CHEN Xin-De1,2,* CHEN Yong3 1 ( Key Laboratory of Renewable Energy and Natural Gas Hydrate, Chinese Academy o