苯直接催化氧化羟基化合成苯酚研究无机化学专业论文.docxVIP

四川大学博士学位论文苯直接催化氧化羟基化合成苯酚研究 四川大学博士学位论文 苯直接催化氧化羟基化合成苯酚研究 物理化学专业 博士研究生：张进 指导教师：胡常伟教授 摘要 长期以来，人们对化学合成更看重反应的高产率和选择性，而对反应 物分子中原子的有效利用重视不够，有时难免造成既浪费资源又污染环境 的尴尬局面。二十世纪以后，随着人们对环境和资源的关心和重视，尤其 是近年来绿色化学的发展，人们对提高化学合成反应的原子利用率、如何 用催化剂来代替反应试剂等越来越关心，希望在节约资源的同时减少或消 除环境污染。 直接使苯催化氧化羟基化合成苯酚，只需一步化学反应就可从原料得 到最终产品，符合绿色合成的观点。这是一个涉及直接活化C．H键将羟基 引入苯环而使其功能化的反应，是合成化学中最值得研究、也是最难解决 的问题之一。因此，是近年来关注的热点之一。要达到这一目的，催化荆 的选择和制各是最为关键的因素之一。本文在文献报道工作的基础上，制 各了四种类型的催化剂，并对其进行了表征，研究了其催化活性，探索了 催化活性中心的本质，推测了催化反应机理，优化了实验参数。 采用多步反应多步酸化法制备了16种杂多酸即，磷钼和磷钼钒(单钒和 多钒取代)、磷钨和磷钨钒、砷钼和砷钼钒(单钒和多钒取代)、砷钨和砷钨 钒、硅铝和硅钼钒、硅钨和硅钨钒杂多酸，用等离子原子发射光谱、热重 分析、电位滴定、红外光谱、紫外光谱、