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毕业设计（论文） 针铁矿表面吸附镍离子第一原理计算 学 院 资源与材料学院 专 业 冶金工程 班级学号 6123109 学生姓名 王乐 指导教师 沈洪涛 2016年06月15日 东北大学秦皇岛分校毕业设计(论文) 第PAGE \* MERGEFORMATV页 针铁矿表面吸附镍离子第一原理计算 摘 要 羟基氧化铁可作为前驱体，用来合成磁性材料。作为铁锈的主要成分，羟基氧化铁会因为环境条件的不同而体现为不同的同质异相体（针铁矿、四方纤铁矿、纤铁矿、六方纤铁矿等）。其中的针铁矿是自然界中存量最多的铁的表生矿物。由于针铁矿结构中Fe(III)的存在，使得与其反应的物质涵盖包括氧化还原反应在内的大多数环境反应过程。 利用密度泛函理论(DFT)，本文研究了组成、稳定性和电子性质最常见的FeOOH表面，针铁矿(010)面,及其与水、镍的相互作用。分别讨论了以下三大方向：α-FeOOH结构内的电子密度转移情况，各原子的杂化类型；α-FeOOH在单个H2O分子作用下Ni以表面桥位B、八面体间隙位O、四面体间隙位T吸附时的稳定性、态密度、电子密度；α-FeOOH完全羟基化表面的稳定性及其在B、O、T三种位置吸附Ni时α-FeOOH结构的稳定性、差分电荷密度、能带结构、态密度、及其半导体类型。其中对于α-FeOOH基体模型，我们进行了表面一层、两层弛豫并进行了几何优化，确定了吸附基体的模型。 研究结果表明:α-FeOOH体现出较强离子晶体特性，电子主要集中在O2-周围，而Fe及Ni表面电子密度则较低，H参与杂化的电子轨道为S轨道；O参与杂化的轨道主要为sp轨道；Fe参与杂化的轨道主要为d轨道；Ni参与杂化的主要轨道为d轨道；Ni的吸附会形成Ni-O的离子键；表面水分子覆盖度Θ为1，且在针铁矿表面为半解离吸附时，结构具有较高稳定性，吸附结构优化前后的稳定性受最终焓改变ΔEf的影响十分明显，最终焓改变量ΔEf与结构稳定性（以最终焓为评判标准）呈正相关关系，或可作为吸附结构稳定性衡量的主要判据；在水、镍的参与下，针铁矿将由N型半导体转为P型半导体，且能隙减小，导电性增强，可作为有效催化Fenton反应的光触媒。 关键词：针铁矿、镍、DFT、表面吸附、光催化。 First-principles calculation of the Adsorption of Nickel on Goethite Surface Author：Wang Le Tutor：Shen Hongtao Abstract Hydroxy ferric oxide can be used as a precursor for the synthesis of magnetic materials. It is the main component of rust. Because of the different environmental conditions, the hydroxyl ferric oxide can be embodied in the different homogeneous phase (such as the goethite, akaganeite, lepidocrocite, feroxyhyte, etc.The ferric iron oxyhydroxide mineral goethite (a-FeOOH) is one of the most abundant phases of iron in nature, and its reactivitycouples to a wide range of environmental processes including reduction–oxidation reactions due to the presence of redoxactivestructural Fe(III). Using density functional theory (DFT) calculations, we studied the composition, stability, and electronic properties of the most common FeOOH surfaces goethite(010), and its interaction with water and nickel. We discussed the following three directions: Electron density transference