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PAGE .. 银在光催化分解NO反应中的光催化行为研究 摘要：以光催化分解NO反应为探针，研究了负载银催化剂在紫外光激发作用下光催化分解NO反应的催化行为。对银物种的调变会对银的光催化活性产生显著影响，结合XRD（X射线粉末衍射），UV-vis（紫外可见漫反射）等表征手段对反应中起重要作用的活性银物种的表征结果表明，高度分散于分子筛内的银离子及银簇是光催化分解NO的活性中心。 关键词: 银；分子筛；氮氧化物；光催化；分解 Behavior of Different Silver Species in the Photocatalytic Decomposition of NO over Ag/H-ZSM-5 Catalyst WEI Cui1, CHEN Bingbing1, ZHU Aimin1，SHI Chuan1,2* (1 Laboratory of Plasma Physical Chemistry, Dalian University of Technology, Dalian 116024, Liaoning, China; 2 State Key of Laboratory of the Fine Chemicals, Dalian University of Technology, Dalian, 116024, Liaoning, China) Abstract: UV irradiation of Ag/H-ZSM-5 catalyst prepared by an conventional impregnation method in the presence of NO leaded to the photocatalytic decomposition of NO into N2 and O2. The catalysts were characterized by using XRD, UV-vis diffuse spectroscopy, it was found that both high-dispersed Ag ions and Ag clusters played important role in the reaction. Ag+ was sensitive to higher temperature, however，silver amino complex ions supported on the zeolite could be pretreated in lower temperature which was able to acquire more silver ions and silver clusters. Key words: Sliver；Zeolite；Nitric Oxide；Photocatalytic；Decomposition 第一作者：魏翠，女，硕士，学生 联 系 人：石川，Tel：0411E-mail：chuanshi@dlut.edu.cn 基金来源：国家自然科学基金（NO，教育部“新世纪优秀人才支持计划”（NCET-07-0136） 近年来，随着对银催化剂研究的深入，人们发现：银催几个化剂不但表现出很好的热催化性能，还有很好的光催化性能。刘守新等人[1]发现，将银负载在TiO2载体上可以有效的降解有机物；Sofian M. Kanan等人报道分子筛内的银簇（Agnm+ ）物种在紫外光作用下可以有效的光催化降解亚胺硫磷[2]，杀虫剂[3]，胺甲萘（接触性杀毒剂）[4]等有机物。Ag/HY [5]分子筛在紫外光激发下可以将饱和的水蒸气分解为H2和O2，反应中由于Ag转化生成Ag簇，催化剂由白色变为灰色。对于反应后的催化剂873 K热处理，有H2释放同时催化剂由灰色又变回白色，此过程可以重复多次使用。在Ag/MFI[6]催化剂上紫外光作用下也可以发生甲烷二聚生成乙烷的反应。 目前对光催化直接分解NO的研究较少。由于沸石分子筛能吸附NO，一些研究者开发了分子筛负载型过渡金属催化剂。Anpo等人[7-9]报道，在密闭低压条件下，Ag/H-ZSM-5在紫外光的激发下，可以将NO光催化分解为N2和O2，及副产物N2O和NO2。在固定床气相流动体系中，Zhang等人发现Ti/Y和Ti/ZSM-5[10]，Ti/HMS[11]光催化剂上可以有效地光催化分解NO，反应中N2的选择性受Ti含量影响较大。当Ti含量较低，钛氧物种以四面体形式高度分散在分子筛载体上时，催化剂具有较高的N2选择性；当Ti含量较高，钛氧物种聚集以八面体形式存在于分子筛载体上，而具有较高的N2O选择性。Yohichi Yamas