中期检查 碳纳米材料负载金属纳米颗粒在甲酸分解反应的应用.ppt

School of Chemistry and Chemical Engineering,SCUT, Guangzhou, China 碳纳米材料负载金属纳米颗粒在甲酸分解反应的应用及限域效应的研究 目录 CONTENTS 四、下阶段任务及进度安排 一、研究进展 二、阶段性成果 三、存在问题及应对措施 五、经费使用情况 六、实验收获与心得 研究内容 环境污染 把具有甲酸分解催化活性的贵金属纳米颗粒选择性地负载在碳纳米管管腔内外，并应用于较低温（80 ℃）的甲酸液相分解反应中。 图示 项目方案流程 研究内容 研究证明，贵金属对甲酸分解具有较高活性；在碳纳米管管腔内外选择性地负载贵金属纳米颗粒，使碳纳米管成为一种管状的纳米反应器；对催化剂进行表征与改进，使纳米颗粒在碳管内的填充效率高，纳米颗粒的尺寸控制在一定范围内； 通过电化学检测催化剂的催化性能；考察甲酸分解反应的活性与选择性，比较管内和管外负载催化剂的差异，确定活性与选择性较好的负载情况。进而优化催化剂制备条件，如调节贵金属的负载量，进行浸渍反应时的溶剂、温度等。 阶段性成果 已经制得质量百分数为2.5%和5%铂分别负载于碳纳米管管内和管外的Pt-CNT催化剂，还制得了质量百分数为4%和8%钯分别负载于碳纳米管管内和管外的Pd-CNT催化剂。 阶段性成果 表2 Pd-CNT催化剂实际负载率 测得了各种催化剂的实际负载率 表1 Pt-CNT催化剂实际负载率 Pt-in-2.5 Pt-out-2.5 Pt-in-5 Pt-out-5 C (wt %) 93.95 92.95 89.07 93.02 O (wt %) 03.70 04.68 04.69 03.70 Pt (wt %) 02.35 02.37 06.23 03.28 Pd-in-4 Pd-out-4 C (wt %) 97.28 97.063 Pt (wt %) 2.72 2.937 阶段性成果 对催化剂进行表征 图1 Pt-in-2.5% 图2 Pt-out-2.5% 阶段性成果 对催化剂进行了电化学测试，得到了催化剂催化性能的电化学数据 图3 Pt-in-2.5% 图4 Pt-out-2.5% 阶段性成果 对催化剂进行了电化学测试，得到了催化剂催化性能的电化学数据 甲醇氧化电化学测试： 在1 M HClO4 + 1 M MeOH溶液中进行甲醇氧化反应的循环伏安（CV）曲线。从图中可见，两者具有相似的氧化起始电位，而Pt-out-2.5的甲醇氧化电流密度稍低于Pt-in-2.5。结合TEM图，分析Pt-out-2.5催化剂中Pt纳米颗粒的分散度明显较差，可能会对其性能评价造成影响。因此要对CNT管外负载催化剂方法进行了优化。 阶段性成果 对催化剂进行了电化学测试，得到了催化剂催化性能的电化学数据 对Pt-out-2.5催化剂的制备条件进行了改进，使分散性得到改善。发现Pt-out-2.5的甲醇氧化性能优于Pt-in-2.5催化剂。 阶段性成果 进行催化反应，定性得到相同质量百分数下，金属负载于碳纳米管外催化剂催化活性强于金属负载于碳纳米管内催化剂的结论。 阶段性成果 图5 4%Pd-in-CNTs催化甲酸分解反应气相色谱 阶段性成果 图5 4%Pd-out-CNTs催化甲酸分解反应气相色谱 存在问题及应对措施 存在问题 催化剂制备耗时长 应对措施 加强实验技能，尽量利用琐碎的时间 下阶段主要任务： 量化反应速率，研究催化剂使用寿命，在此基础上再对催化剂进行优化。 设计实验对已有催化剂的催化反应速率进行量化，并研究催化剂的使用寿命。 2014.11 – 2015.01 改进催化剂制备方法，提高催化剂负载率 2015.01 – 2015.03 整理分析实验数据，完成文章撰写工作。 2015.03– 2015.06 下阶段任务及进度安排 时间 报销内容 报销金额（元） 2014.6.20 书籍，办公用品 450.90 2014.11.10 实验器材和药品，书籍，办公用品 361.10 项目经费使用情况 经费使用情况 支出科目 金额（元） 计算根据及理由 1.科研业务费 3000 ? （1）测试/计算/分析费 3000 催化剂表征及测试费等 （2）能源/动力费 0 ? （3）会议费/差旅费 0 ? （4）出版物/文献/信息费 0 （5）其它 0 ? 2.实验材料费 3000 ? （1）原材料/试剂/药品购置费 3000 购买贵金属盐、试剂与色谱分析材料等 （2）其它 0 反应气体等费用 3.小型仪器设备费 0 ? 4.国际合作与交流费 0 ? 5.劳务费（无工资性收入人员） 0 ? 6.专家咨询费 0 ? 合计 6000 ? 实验收获