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中国科学: 化学 2014 年 第44 卷 第1 期: 121 ~ 130
SCIENTIA SINICA Chimica SCIENCE CHINA PRESS
论 文
Ru/ZrO 催化剂在苯部分加氢反应中的粒径效应
2
① ① ① ① ① ①* ② ②*
周功兵 , 谭晓荷 , 窦镕飞 , 裴燕 , 范康年 , 乔明华 , 孙斌 , 宗保宁
① 上海市分子催化和功能材料重点实验室, 复旦大学化学系, 上海 200433
② 催化材料与反应工程国家重点实验室, 中国石化石油化工科学研究院, 北京 100083
*通讯作者, E-mail: mhqiao@; zongbn.ripp@
收稿日期: 2013-07-26; 接受日期: 2013-08-22; 网络版发表日期: 2013-11-13
doi: 10.1360/032013-248
摘要 采用多元醇还原法将2.4~5.4 nm 范围内粒径均一、尺寸可控的Ru 纳米粒子负载在ZrO2 关键词
上, 研究了 Ru 的粒径对 Ru/ZrO2 催化剂上苯部分加氢性能的影响. 采用紫外-可见吸收光谱 多元醇还原
Ru
(UV-Vis)、N 物理吸附、H 化学吸附、H -程序升温脱附(H -TPD)、粉末X 射线衍射(XRD)、
2 2 2 2 粒径效应
透射电子显微镜(TEM)和 X 射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂进行了系统的表征. 研究表 苯
明, 用于还原的醇的种类及添加剂乙酸钠的浓度对 Ru 粒径有显著影响. 在苯部分加氢反应中, 环己烯
Ru/ZrO2 催化剂有明显的粒径效应. 随着Ru 粒径的增大, 苯的转换频率(TOF)提高, 环己烯初始 加氢
选择性(S0)则呈火山型变化趋势, 选择性最高时的 Ru 粒径为 4.4 nm. 1,2- 丙二醇还原得到的
Ru/ZrO 催化剂上S 及环己烯得率最高, 分别可达 82%和39%. 结合催化剂的表征和加氢结果,
2 0
讨论了Ru 粒径影响苯部分加氢活性和选择性的原因.
列方式, 则该反应为结构非敏感反应[6]. 由于金属纳
1 引言 米粒子的粒径决定了粒子上平台位、棱位及顶点位的
数量, 从而有可能影响反应物的吸附和表面反应, 使
环己烯是生产己二酸、尼龙-6 、尼龙-66 、聚酰 得反应活性和产物选择性发生改变, 因此, 很多反应
胺、聚酯及其他精细化学品的重要原料[1]. 制备环己 为结构敏感反应[7] [8]
. 例如, Karim 等 报道, Ru 催化氨
烯的方法包括环己醇脱水、卤代环己烷脱卤化氢和环 分解反应是结构敏感反应, 当Ru 的粒径由0.8 nm 增
己烷脱氢等[2]. 相比而言, 苯部分加氢制环己烯具有 大到7 nm 时, 氨的TOF 增加约两个数量级; Somorja
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