碳纳米管_银_二氧化钛复合催化剂的制备及其光催化性能研究.pdfVIP

2020 年华东师范大学硕士学位论文 摘要 光催化技术作为一种成本低、稳定性高、绿色环保的净化技术，在常温常压 下就可完成对污染物的降解，因此引起了科学家们的高度关注。以二氧化钛为代 表的半导体材料因无毒无害、理化性质稳定、价格低廉等优势被广泛地应用和研 究。然而，二氧化钛较宽的带隙（3.20 eV ）使其它仅能被4% 的太阳光激发，能 量利用率低，且产生的光生空穴- 电子对极易复合，导致催化活性下降。因此， 设计并合成新型半导体光催化剂具有重要的意义。 贵金属的表面局域等离子激元（LSPR ）效应和碳纳米管的光敏化作用可有 效地提高TiO2 对可见光的响应能力，增加TiO2 的光催化活性。因此，本论文将 TiO2 与上述两种材料复合，获得了碳纳米管-银-二氧化钛三元结构，对比研究了 复合结构对二氧化钛基光催化材料在可见光下对亚甲基蓝降解效果的影响。论文 的主要研究成果如下： 1.采用表面敏化与原位还原的方法制备了表面包裹纳米银颗粒(AgNPs)-碳 纳米管(CNTs)复合材料(CA) 。研究结果表明，CNTs 的表面经酸洗法(化学氧化法) 处理后，在解决分散性的同时还可以在表面接枝高密度官能团，在敏化剂的辅助 下，为银离子的吸附、还原成核提供活性位点。通过敏化剂用量的控制，可有效 控制银颗粒的包裹密度、尺寸。当敏化剂和CNTs 的质量比为2:1 时，可获得表 面包裹致密、粒径约为3 nm AgNPs 的CA 样品。 2. 通过控制反应物比例及反应速率，采用溶胶-凝胶法制备了碳纳米管-银- 二氧化钛三元复合材料(CAT) 。以亚甲基蓝(MB ）为降解对象，对比测试了 CA 与TiO2 的混合物(CA-T)和CAT 的光催化性能。通过紫外-可见吸收光谱，光致发 光光谱，电化学阻抗谱，瞬态光电流响应等表征手段，测试了样品复合方式、 CA 质量分数对光催化性能的影响。结果表明，物理混合获得的CA-T 中CA 掺 入比例为 10%时，光催化剂在可见光下对MB 降解率在3h 达到了42.9% ；包裹 复合的CAT 中CA 掺入比例为15%时，光催化剂在可见光下对MB 的降解率3h 内达到80.8%，TiO2 基材料的可见光催化降解性能获得了明显的提升。 3.基于复合产物形貌、结构的测试分析，建立了CA 与CAT 复合结构的构筑 模型，并通过对比CA-T 和CAT 结构、光响应及发光特性，确定了CAT 三元复 合结构在紫外光和可见光照射下降解有机物的作用机制，为更多 TiO2 基复合光 I 2020 年华东师范大学硕士学位论文 催化材料的设计与构筑奠定基础。 关键词：可见光；光催化； 银包裹碳纳米管(CA)；复合材料；二氧化钛 II 2020 年华东师范大学硕士学位论文 Abstract Compared to those traditional purification methods, photocatalysis becomes a research hot spot due to many advantages, such as high stability and degradation of pollutants under room temperature. In recent years, various photocatalysts were studied, among which TiO is considered to be the most promising candidate due to 2 its’ non-toxicity, stable physical and chemical properties and low cost. However, the band gap of TiO is 3.20 eV, indicat