泰山地区大气醛酮化合物的污染水平、来源、变化特征及其环境影响研究.pdfVIP

山东建筑大学硕士学位论文 摘 要 醛酮化合物是一类含氧挥发性有机物，在对流层大气中广泛分布，在对流层大气化 学中发挥重要作用。本研究选取泰山地区典型城区代表点位（电校站点）和典型高山代 表点位（泰山山顶站点）对泰山地区大气中醛酮化合物进行观测实验，并使用多种数据 分析方法，如后向轨迹分析法、相关性分析法和多元线性回归分析等对泰山地区大气醛 酮化合物的污染水平、来源、变化特征及其环境影响进行了全年四季的研究。 在本研究的观测中，泰山地区大气中浓度最高的三种醛酮化合物分别是甲醛、丙酮 和乙醛，三者共占总醛酮化合物浓度的70%-80%。在连续两年观测中，电校和山顶的醛 酮化合物浓度分别为10.30±3.57 ppbV （2018 电校）、14.66±5.93 ppbV （2019 电校）和 8.43±2.23 ppbV （2018 山顶）、8.11 ±2.37 ppbV （2019 山顶），电校醛酮化合物浓度远高 于山顶，且2019 年电校醛酮化合物相较于2018 年有明显的上升。在电校不同季节的观 测中，冬季、春季、夏季和秋季的醛酮化合物浓度分别为 7.62 ±2.77 ppbV 、8.42 ±3.04 ppbV 、14.66±5.93 ppbV 和12.29±5.46 ppbV ，呈夏季秋季春季冬季的季节变化特征。 在各个观测中醛酮化合物的日变化均呈现明显的日间峰值，但在夜间也存在明显峰值； 日间峰值主要是因为光化学作用对醛酮化合物的影响，夜间醛酮化合物浓度上升可能是 因为区域光化学老化气团输送的结果。 来源分析发现不同浓度的O3 污染环境下大气中醛酮化合物来源有所不同，在O3 浓 度较低时两观测点醛酮化合物的二次来源均有所增加。电校站点连续两年夏季的观测中 区域背景对醛酮化合物的贡献最大，其次是一次来源，二次来源贡献较小。山顶站点大 气醛酮化合物主要来源于二次来源的贡献，区域背景对山顶醛酮化合物的浓度贡献较小， 其中甲醛、乙醛均为负值。本地源是电校观测点大气中醛酮化合物最主要来源，其它地 区来源，受季节主导风向的不同，各个季节表现不同。相关性分析发现，机动车尾气排 放和石油化工的工业排放也是电校观测站大气中醛酮化合物的重要来源。 通过OH 自由基消耗速率和臭氧生成潜势表征了不同观测中大气醛酮化合物的反应 活性，其中甲醛和乙醛是本研究的所有观测中LOH 和OFP 的优势物种，丙醛和丁醛的贡 献也不容忽视。此外，在不同海拔的比较中，电校的LOH 和OFP 均大于山顶，电校四个 I 山东建筑大学硕士学位论文 季节醛酮化合物的LOH 和OFP 均呈现出夏季秋季冬季春季的季节变化特征。在醛酮 化合物对二次有机气溶胶（SOA）的贡献中，苯甲醛对SOA 的贡献最大，其次是甲醛， 不同海拔与电校不同季节的各醛酮化合物对 SOA 的贡献表现为：电校 山顶，夏季春 季秋季冬季。2018 年观测期间电校和山顶甲醛的OH 生成速率均随甲醛光解速率的增 大而增大，并且在正午达到最高值，且呈现电校 山顶，高浓度O3 环境低浓度O3 环境 的规律；健康分析表明，甲醛和乙醛对观测站点暴露人群存在健康风险，需要引起重视。 本研究获得了泰山山顶和山脚市区全年四季的大气中醛酮化合物的污染水平和变化 特征，并对该地区醛酮化合物的来源和光化学反应活性进行了研究。研究结果有助于当 地政府对泰山地区大气污染防控制定有效的控制策略，减轻该地区大气光化学污染。 关键词：醛酮化合物，污染特征，来源解析，臭氧，环境影响 II 山东建筑大学硕士学位论文 The Pollution Levels, Sources, Variation Characteristics and Implications of Atmospheric Carbonyl Compounds in Mount Tai Area Sun Shuyu (Environmental Science and Engineering)