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大学化学毕业论文 浅议化学氧化改性对碳毡空气阴极表面特征的影响 微生物燃料电池MFC是一种可以将废水中有机物的化学能转化为电能同时处理废水的新型电化学装置。但输出功率低、运行费用高且性能不稳定等严重制约了MFC的实际应用。影响MFC性能的主要因素有产电微生物、阴极催化剂、电极材料、反应器构型及运行参数等。其中，阴极是影响MFC性能及运行成本的重要因素。目前，有学者通过筛选电极材料及对电极材料进行改性来提高MFC性能和降低成本，效果较为显着。因此，笔者采用HNO3氧化碳毡，制作改性碳毡空气阴极，研究化学氧化改性对碳毡空气阴极表面特征的影响;并通过循环伏安测试，考察改性后碳毡阴极的稳定性。 1材料与方法 1.1试验装置及材料 采用连续流运行方式，试验装置主体是由有机玻璃制成的圆柱体，中间阳极室有效容积为36mL内径为2cm，高为11.5cm，为确保阳极室的厌氧环境，用密封柱密封。阴极在阳极室外侧壁围绕。装置总容积为3.92L，密封盖上有阳极孔、阴极孔及检测孔，以便用铜导线、鳄鱼夹来连接外电路，外接1000Ω电阻作为负载。进水口设计在底部中央，制备成无膜上升流式反应器。阳极是直径为1cm的碳棒，阴极是厚度为3cm的碳毡，输出电压由万用表采集。 1.2原水水质及运行参数 垃圾渗滤液取自沈阳市老虎冲垃圾填埋场的集水井，其水质如表1所示。接种微生物为取自UASB反应器中的厌氧颗粒污泥，接种量为25mL。启动期的进水流量控制在30mL/h，COD约为500mg/L。稳定运行后进水流量逐步提升到90mL/h，COD提升到1500mg/L。 装置在32℃下恒温运行。MFC接种厌氧污泥后，先用COD为1000mg/L的垃圾渗滤液驯化一个周期，使阳极的产电微生物成功挂膜，MFC运行稳定后，再以COD为1500mg/L的垃圾渗滤液作为阳极进水。 1.3改性碳毡空气阴极的制备 阴极预处理：将碳毡剪成所需尺寸，然后浸泡在1mol/L的盐酸溶液中，目的是去除碳毡中的杂质离子，24h后取出，用去离子水反复清洗直至清洗液为中性，放入105℃烘箱中干燥2h。 碳毡改性：将预处理过的碳毡浸入65%～68%的浓硝酸中，用水浴加热至75℃，处理不同时间后取出并用蒸馏水反复清洗直至清洗液为中性，放入105℃烘箱中干燥2h。 催化剂吸附：将经改性后的碳毡放入Fe/C催化剂溶液硝酸铁浓度为0.25mol/L，活性炭粉为1g中，于磁力搅拌器上搅拌30min，然后取出碳毡放入105℃烘箱中烘干。 1.4分析项目和方法 外电阻R通过可调电阻箱控制，电压由万用表直接读取，功率密度P通过公式P=U2/RV计算得到，其中U为电池电压，V为阳极室体积。 表观内阻采用稳态放电法测定。 循环伏安测试以饱和甘汞电极作为参比电极，采用传统三电极体系，电化学工作站为EC705型。 电极电导率采用伏特计测定，COD采用快速密闭消解法测定，NH+4-N采用纳氏试剂光度法测定。 2结果与讨论 2.1改性时间对催化剂担载量的影响 电极表面催化剂担载量是影响电极性能的直接因素，而化学改性将影响电极吸附催化剂的担载量如表2所示。碳毡经过HNO3化学氧化处理不同时间后，其质量均出现一定程度的减少，且随着处理时间的增加，单位质量碳毡减少量也逐步增加，同时，单位质量碳毡所吸附催化剂的量也增加。这是由于HNO3的氧化作用使碳毡结构发生了变化，表面沟壑加深加密，粗糙度和表面积增加。同时碳毡表面的H+易被催化剂Fe3+取代，也有利于阴极催化剂的吸附。 2.2化学改性时间对电导率的影响 电极电导率是表征电极性能的重要参数之一。考察了碳毡空气阴极化学改性时间对其电导率的影响， 经改性后碳毡空气阴极的电导率明显提高，且随着处理时间的增加，电导率升高，当化学改性时间达到6h后，电导率趋于稳定。 这是因为碳毡具有石墨层状结构，层与层之间主要是以范德华力相结合，故层间较易引入其他分子、原子或离子而形成层间化合物。应用HNO3处理碳毡时，HNO3分子嵌入层间，同时吸引石墨电子，使其内部空穴增多，因此大大提高了碳毡的电导率。当碳毡层间嵌入的HNO3分子达到饱和时，将不再影响碳毡的电导率。 2.3改性时间对MFC电化学性能的影响 2.3.1对产电性能的影响 分别选取经HNO3氧化0、2、4、6、8、10h的碳毡制备碳毡空气阴极，并以石墨棒为阳极，垃圾渗滤液为燃料构建MFC，进行产电试验。极化曲线斜率和功率密度是表征MFC产电性能的两个重要参数，因此，通过测定输出电压和电流等参数，分别得到极化曲线和功率密度曲线。整个试验过程保持