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激光光谱技术时间分辨光谱技术9.4 时间分辨光谱技术第1页/共38页超短激光脉冲的产生超短激光脉冲的测量寿命测量第2页/共38页概述 高速摄影：捕捉人眼看不到的动作瞬间原子从激发态向下跃迁第3页/共38页 时间分辨光谱：研究物理或化学的瞬态过程的光谱技术第4页/共38页 时间单位（1）电子绕核运动周期，阿秒（2）能级跃迁时间，电子能级跃迁，约几十阿秒第5页/共38页 飞秒光谱——诺贝尔奖 1999年，Ahmed H. Zewail 由于利用飞秒光谱在实验上研究了化学反应的转移过程而获得诺贝尔化学奖。 Marcos Dantus, Mark J. Rosker, and Ahmed H. Zewail, Real-time femtosecond probing of “transition states” in chemical reactions, Journal of Chemical Physics, 1987, 87(4): 2395.Ahmed H. Zewail, Laser femtochemistry, Science, 1988, 242: 1645-1653.超短激光脉冲的产生第6页/共38页各种锁模技术主动锁模被动锁模自锁模同步泵浦碰撞锁模相邻纵模频率间隔第7页/共38页（1）多模激光输出特性纵模：与谐振腔长度相关，描述激光波长第8页/共38页 如果增益曲线足够宽，通常可包括多个纵模输出振幅：输出光强：第9页/共38页相位差不恒定：相位差恒定：第10页/共38页锁模——使相邻纵模的相位差恒定锁模后的脉冲宽度，腔越短，使用的模数越多，脉冲宽度越小锁模后峰值功率提高了2N+1倍非锁模锁模第11页/共38页锁模的一个例子第12页/共38页（2）主动锁模一种周期性调制谐振腔参量的方法，在谐振腔内插入一个调制器，使调制器的调制频率精确地等于纵模间隔 振幅调制，也称损耗调制相位调制，也称频率调制第13页/共38页 振幅调制调制器产生的损耗(m1)：纵模q调制后的振幅：产生两个新的频率，它们与原先纵模的相位差为0：第14页/共38页 振幅调制（Cont.）如果调制器调制频率那么新产生的频率也为激光纵模，就可实现前述原理的锁模第15页/共38页 相位调制调制相位为：纵模q调制后的振幅为：第16页/共38页 相位调制（Cont.）(1) n1：(2) N较大时：第17页/共38页 主动锁模注意事项要严格控制端面反射，防止标准具效应减少模数，破坏锁模效果调制器要放在腔内靠反射镜处，可得到最大的耦合效果，并且调制器在通光方向的尺寸应尽量小调制器的频率应严格调谐到c/2L，否则会使激光器工作超过锁模区而破坏锁模第18页/共38页（3）被动锁模基于饱和吸收效应的一种锁模方式在谐振腔内插入饱和吸收染料池，染料池紧挨反射镜要求：(a) 染料的吸收波长与激光波长重合或接近 (b) 染料吸收线宽大于或等于激光线宽 (c) 驰豫时间要短于脉冲在腔内往返一周的时间第19页/共38页 被动锁模的物理过程非线性放大阶段小脉冲全被抑制线性放大阶段自然选模非线性吸收阶段强脉冲迅速增长第20页/共38页（4）其它锁模自锁模，直接利用激光介质的非线性效应保持各个振荡纵模频率的等间隔分布同步泵浦，采用一台主动锁模激光器的脉冲序列泵浦另一台激光器来获得窄脉冲 第21页/共38页一个问题在某一波长所产生的最短脉宽有理论极限，即脉冲延续时间要大于光子振荡周期。问题：可见光波段能否产生阿秒（10－18秒）脉冲？回答：不能，因为可见光的振荡周期为T=λ/c≈2×10-15秒，阿秒脉冲要在X射线或深紫外区才能产生。超短激光脉冲的测量第22页/共38页（1）光电管与示波器探测技术（2）条纹相机（3）相关测量第23页/共38页（1）光电管与示波器探测技术示波器：Tektronix示波器，带宽6GHz，可测200 ps的脉冲PIN二极管，响应时间为20 ps可测量几百皮秒的脉冲，无法达到亚皮秒量级第24页/共38页（2）条纹相机可达皮秒量级，不适合于连续锁模激光器，价格昂贵，结构复杂条纹相机将光脉冲的时间轴转化为了荧光屏的空间轴第25页/共38页（3）相关测量把对脉冲的瞬时测量变成测量具有相对延迟的两个脉冲乘积的时间积分 第26页/共38页（1）光脉冲一分为二，产生相位延迟，再将两脉冲叠加（2）用线性探测器检测光脉冲（3）通常利用二次谐波第27页/共38页实验装置检测二次谐波用于改变相位延迟第28页/共38页双光子荧光法，荧光强度与脉冲重合程度相关寿命测量第29页/共38页 它是时间分辨光谱的重要应用通过寿命测量可获得跃迁几率、吸收截面、碰撞截面等物理量测量方法有：(1) 频域测量法(2) 相移法(3) 单脉冲激发法(4) 延迟符合技术(5) 快离子束法(6)