无机质子酸掺杂聚苯胺的结构与导电性能.pdfVIP

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[ 精彩 ] 无机质子酸掺杂聚苯胺的结构与导电性能 有机质子酸掺杂聚苯胺的结构与导电性能 摘要 : 聚苯胺是导电高分子化合物中的一种极有应用前途的高分子材料。本文 概述了聚苯胺的掺杂机制,以及列举了几种有机质子酸掺杂聚苯胺的结构与导电性 能的关系,并对聚苯胺研究的前景进行了展望。 12 聚苯胺最早合成与 1862 年,在 20 世纪 80 年代,由于其导电性能,被人们 广泛研究。,, 3 聚苯胺是由还原单元和氧化单元构成,其结构单元可表示为 : , 其中 y 表示氧化 - 还原程度。氧化度不同的聚苯胺表现出不同的组分、结构、颜色 及电导特性,其结构如图 1。从完全还原态 (Leuco-emeraldiline ,LB y =1 ,能带 隙宽 = 4 eV ) 向完全氧化态 (pernigraniline ,PB y = 0 ,能带隙宽 = 2 eV ) 转 化的过程中,随氧化度的提高聚苯胺依次表现为黄色、绿色、深蓝、深紫色和黑 色。不同氧化态中,完全还原态 (LB) 和完全氧化态 ( PB) 都是绝缘体,只有氧化 单元数和还原单元数相等的中间氧化态 ( Emeraldiline , EB y = 0.5) 经质子酸 掺杂后才可以成为导体。聚苯胺的电活性源于分子链中的 π 电子共轭结构 : 随分子 链中 π 电子体系的扩大,π 成键态和 π, 反键态分别形成价带和导带,这种非定 域的 π 电子共轭结构经掺杂可形成 P 型和 N 型导电态。不同于其他导电高分子在 氧化剂作用下产生阳离子空位 +的掺杂机制,聚苯胺的掺杂过程中电子数目不发生改变,而是由掺杂的质子 酸分解产生 H -2-3- 和对阴离子 ( 如 Cl 、SO、PO等 ) 进入主链,与胺和亚胺基团中 N 原子结 合形成极子和双 44 456 极子离域到整个分子链的 π键中,从而使聚苯胺呈现较高的导电性,,。 这种独特的掺杂机制使得聚苯胺的掺杂和脱掺杂完全可逆,掺杂度受 pH 值和电位 等因素的影响,并表现为 789 外观颜色的相应变化,聚苯胺也因此具有电化学活性和电致变色特性,。 1. 聚苯胺的掺杂机制 通过化学氧化或电化学氧化所合成的固体聚苯胺,同酸反应后导电率提高大约 10 个数量级,达到 5,200 S/cm ,再同碱反应,又回到绝缘状态。 MacDiarmid 首 先将这种行为称为质子酸掺杂和反掺杂。质子酸掺杂,是聚苯胺区别于其它导电高 分子的重要特征,它涉及质子的捕获和释放,但不涉及电子的得失,因而在表观 上,不是一种氧化还原过程。但是,掺杂反应究竟是怎样进行的,掺杂态的聚苯胺 究竟是什么结构,在很长一段时间内,是不清楚的。 10MacDiarmid 根据聚苯胺的酸碱滴定曲线和掺杂聚苯胺具有强顺磁性的试验事 实,提出了聚半醌自由基正离子模型,即极化子模型 : 这个模型表明,掺杂聚苯胺中有两种不同的 N 原子和一种芳环。 中科院长春应用化学研究所的景遐斌等根据得到的可溶性聚苯胺的 UV-Vis 、 IR 、Raman 1112 以及 NMR谱图可以看出,在 HCl 掺杂和 NH反掺杂过程中,能发生可逆的 变化,。分 3 析这些变化,得到几个基本的结论 :(1) 聚苯胺原有的苯环和醌环结构在掺杂态 中不复存在,所变成的新结构又互不相同 ;(2) 某些 N 原子被质子化,由质子携带的 正电荷被离域到邻近的芳环上 ;(3) 发生了从苯环至醌环的电荷转移。这些结构用极 化子晶格模型是无法解释的,

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