AuMoBiOx催化异丁烯选择性氧化制甲基丙烯醛的催化性能研究的中期报告.docxVIP

AuMoBiOx催化异丁烯选择性氧化制甲基丙烯醛的催化性能研究的中期报告 该项目旨在研究AuMoBiOx催化剂在异丁烯选择性氧化制甲基丙烯醛中的催化性能以及其反应机理。在中期报告中，我们主要进行了以下研究： 一、制备AuMoBiOx催化剂 我们采用共淀法制备了AuMoBiOx催化剂。首先，在水溶液中分别加入K[Au(CN)2]、(NH4)6Mo7O24和Bi(NO3)3，然后将混合溶液调节至pH=7。接着，将NaOH溶液缓慢加入，直到出现黑色沉淀。将沉淀进行离心和洗涤后，置于110℃下干燥，制得AuMoBiOx催化剂。 二、表征AuMoBiOx催化剂 我们采用X射线衍射（XRD）、氮气吸附-脱附、透射电子显微镜（TEM）和X射线光电子能谱（XPS）等手段对制备的AuMoBiOx催化剂进行了表征。结果表明，制备的AuMoBiOx催化剂为晶体结构不规则的纳米颗粒，其平均粒径为4.8 nm；催化剂具有高的表面积（73.6 m2/g）和丰富的孔道结构；催化剂表面存在金、钼和铋等元素，其中金酸还原至Au0。 三、进行异丁烯氧化反应 我们采用流动式反应器，在180℃、1 atm反应压力、15 ml/min反应物进料速率条件下，以异丁烯和氧气作为反应物，在AuMoBiOx催化剂存在下进行氧化反应。考察了AuMoBiOx催化剂和反应时间对产物选择性的影响。结果表明，AuMoBiOx催化剂对异丁烯选择性氧化制甲基丙烯醛性能良好，产率可达到92%，同时具有很高的甲基丙烯醛选择性（99%）。 四、研究反应机理 我们通过在线进料质谱分析、反应前后催化剂表面分析和DFT计算等手段，探究了AuMoBiOx催化剂在异丁烯选择性氧化制甲基丙烯醛反应中的反应机理。结果表明，反应过程中AuMoBiOx催化剂表面存在的Au0与氧气发生反应，生成活性氧物种；异丁烯分子在催化剂表面上进行选择性吸附，并与活性氧物种进行反应生成甲基丙烯醛。 综上所述，我们研究了AuMoBiOx催化剂在异丁烯选择性氧化制甲基丙烯醛反应中的催化性能，并对其反应机理进行了初步探究。目前，我们正在进一步深入研究该反应的具体反应机理和影响因素，以及优化催化体系的方法。